[发明专利]一种用于苯制苯酚的透氧透氢集成催化膜微反应器

权利要求书

1.一种用于苯制苯酚的透氧透氢集成催化膜微反应器，包括反应箱体（1）、透氢反应器和透氧反应器，其特征在于：所述反应箱体（1）位于电阻炉（16）内，所述透氢反应器位于反应箱体（1）内的上部，透氧反应器位于反应箱体（1）内的下部，所述透氢反应器和透氧反应器的四边与反应箱体（1）内壁连接，所述反应箱体（1）的上壁与透氢反应器之间形成氢气腔体（2），所述反应箱体（1）的下壁与透氧反应器之间形成空气腔体（3），所述透氢反应器和透氧反应器之间形成反应腔体（4），所述反应箱体（1）的上壁设有氢气入口管（5）和氢气出口管（6），所述氢气入口管（5）和氢气出口管（6）穿过电阻炉（16）上壁与外界连通；所述反应箱体（1）的下壁设有空气入口管（7）和空气出口管（8），所述空气入口管（7）和空气出口管（8）穿过电阻炉（16）下壁与外界连通；所述反应箱体（1）的前壁和后壁分别设有苯入口管（9）和苯酚出口管（10）；所述苯入口管（9）和苯酚出口管（10）分别穿过电阻炉（16）的前壁和后壁与外界连通；

所述透氢反应器和透氧反应器均包括多孔不锈钢平板（11）和若干多孔不锈钢竖板（12）；所述多孔不锈钢竖板（12）垂直设置在多孔不锈钢平板（11）上，所述多孔不锈钢竖板（12）之间形成若干通道；所述透氢反应器的通道内壁设有透氢膜（13）；所述透氧反应器的通道内壁设有透氧膜（14）；所述透氢反应器和透氧反应器的多孔不锈钢竖板（12）均朝向反应腔体（4）；

所述透氢膜（13）为PdAu合金膜；所述透氧膜（14）为Ag透氧膜；

所述透氢膜（13）和透氧膜（14）表面均负载钛硅分子筛（15）。

2.根据权利要求1所述的一种用于苯制苯酚的透氧透氢集成催化膜微反应器，其特征在于：PdAu合金膜的制备方法：以AuCl₃·HCl·4H₂O为金的成膜材料，用氢氧化钠调节镀液pH值为11，以甲醛为还原剂，亚硫酸钠、硫代硫酸钠、抗坏血酸、乙二胺四乙酸二钠为稳定剂和络合剂，采用化学镀法在Pd膜表面制备Au膜；反应完毕后用乙醇和去离子水冲洗干净，100℃下干燥12h；然后进行PdAu合金化，在N₂气氛下，将PdAu膜前驱体升温到350℃，然后换成H₂气氛继续升温到550℃，保温一定时间后降温到350℃，将H₂重新切换成N₂，降至室温，升降温速率为1-2℃/min。

3.根据权利要求1所述的一种用于苯制苯酚的透氧透氢集成催化膜微反应器，其特征在于：Ag透氧膜的制备方法：采用化学镀法，首先采用SnCl₂-PdCl₂两步法在载体表面充分敏化-活化至载体表面呈黑褐色；然后以硝酸银作为银的成膜材料，用氨水调节镀液pH值为8-9，以乙二胺四乙酸二钠作为络合剂，水合肼为还原剂；采用夹套式容器作为化学镀反应器，通过水浴控制镀液的温度；反应完毕后将镀有银膜的载体用乙醇和去离子水冲洗干净，100℃下干燥12h。

4.根据权利要求1所述的一种用于苯制苯酚的透氧透氢集成催化膜微反应器，其特征在于：将透氧透氢复合膜组装在不锈钢微通道膜反应器内进行苯一步氧化制备苯酚反应。