[发明专利]一种重整制氢方法

权利要求书

1.一种重整制氢方法,包括以下步骤：

富含甲烷的轻烃原料气与水和空气混合后进入内置有至少一对正负极相对应的刀片式电极的第一反应器，在等离子激发和载氧体催化剂的作用下发生等离子多重整反应，反应温度为600-1100℃，压力为0.05-3.5MPa，空速为1500-10000h^-1，第一反应器出口物流经脱水、提纯后输出氢气；

所述第一反应器出口物流经脱水后进入氢气提纯单元进行提纯，氢气提纯单元的弛放气与空气混合后进入内置有至少一对正负极相对应的刀片式电极的第二反应器，在等离子激发和载氧体催化剂的作用下发生催化氧化反应、水煤气变换反应，使弛放气中的H₂、CO和第一反应器中未反应完全的轻烃组分生成H₂O和CO₂，反应温度为600-1400℃，压力0.05-3.5MPa，空速2000-13000h^-1，所述第二反应器的出口物流输送至烟气轮机发电并冷却，经过冷却的烟气脱水、排空；

在载氧体催化剂需要再生的情况下，通过切换相关的管线和阀门，使所述轻烃原料气的等离子多重整反应在第二反应器中进行，使所述弛放气的催化氧化反应、水煤气变换反应在第一反应器中进行；

其中，所述重整制氢方法在10-60min内即可达到反应温度，产出氢气。

2.根据权利要求1所述的重整制氢方法,其特征在于，所述第一反应器的反应条件为：反应温度为650-1050℃，压力为0.08-3.0MPa，空速为1650-9500h^-1；

所述第二反应器的反应条件为：反应温度为650-1350℃，压力0.08-3.2MPa，空速2200-12000h^-1。

3.根据权利要求2所述的重整制氢方法,其特征在于，所述第一反应器的反应条件为：反应温度为700-1000℃，压力为0.1-2.8MPa，空速为1800-9000h^-1；

所述第二反应器的反应条件为：反应温度为700-1300℃，压力0.1-3.0MPa，空速2400-11000h^-1。

4.根据权利要求3所述的重整制氢方法,其特征在于，所述载氧体催化剂为Me-Fe/Al₂O₃载氧体，Me为Ce、Zr、Ni中的一种或多种，所述载氧体催化剂中Me-Fe金属氧化物含量为5-30质量％，余量为Al₂O₃载氧体；其中，Me金属氧化物的含量占Me-Fe金属氧化物含量的比例为0-50％。

5.根据权利要求4所述的重整制氢方法,其特征在于，Me金属氧化物的含量占Me-Fe金属氧化物含量的比例为0.5-48％。

6.根据权利要求5所述的重整制氢方法,其特征在于，Me金属氧化物的含量占Me-Fe金属氧化物含量的比例为1-45％。

7.根据权利要求6所述的重整制氢方法,其特征在于，所述载氧体催化剂的制备步骤如下：按照催化剂中Me-Fe金属氧化物含量在5-30质量％化学计量法配置出浓度为1质量％-30质量％的Me-Fe溶液，在室温下倒入事先经过900-1000℃温度下焙烧2-6h的氧化铝条进行浸渍，室温下浸渍0.5-3h，然后在80℃水浴下蒸发至无液态水，于120℃下将水分烘干，再以10-100℃/h速度升温到900-1200℃下焙烧2-6h，得到载氧体催化剂。

8.根据权利要求1至7中任一项所述的重整制氢方法,其特征在于，所述第一反应器和第二反应器的顶部分别内置至少一对正负极相对应的刀片式电极，在2-25kV电压下，使电流击穿气体物流产生等离子体，等离子体弧沿着气流方向滑动延展，所形成的反应物流分别进入位于第一反应器和第二反应器内部的载氧体催化剂床层。