[发明专利]一种高效的阳极氧化产次氯酸盐与阴极还原二氧化碳耦合方法

说明书

本发明提供了一种阳极氧化产次氯酸盐与阴极还原二氧化碳耦合的方法。本发明利用单原子铁负载的氮掺杂碳材料作催化剂电催化还原CO₂，同时可与阳极产次氯酸盐阳极氧化产次氯酸盐，实现同时高效产次氯酸盐并还原二氧化碳至一氧化碳；所述的单原子铁负载的氮掺杂碳电催化材料具有长宽均在纳米级尺度的多面体微观形貌结构，单原子铁负载的氮掺杂碳电催化材料中负载金属以单原子形式分散。其用于电化学还原二氧化碳，选择性还原二氧化碳至一氧化碳的电流效率可高达99.63％以上，且稳定性较好。同时阳极产次氯酸盐的电流效率也高达99.47％，并能长久的维持较高的法拉第效率。

技术领域

本发明属于催化领域，具体涉及阳极氧化产次氯酸盐与阴极还原二氧化碳耦合的方法。

背景技术

近几十年来，经济的迅速发展给我们带来了许多便利，同时也造成了一系列的环境，在利用化石燃料的同时排放了大量的二氧化碳气体，日益加剧了温室效应对地球生存环境的负面影响。如何将二氧化碳回收并利用成为了当前一个重要的研究课题。

电催化还原CO₂利用可再生能源产生电能，将能量转化到CO、甲酸、醇类、碳氢化合物等高能态密度的化合物中存储起来，以便将能量再次利用，对于应对环境问题、缓解能源危机具有十分重要的意义。然而传统的电催化还原二氧化碳，阳极都发生析氧反应，产生氧气并没有商业价值。遗憾的是，只有阴极反应被用于在电解过程中生产增值产品。如果某些阳极反应可以与二氧化碳的还原相结合，同时也能产生有用的化学品，那么它将会实现电能的高效利用。受到这一想法的启发，我们想到了阳极电解中性氯化物溶液，产生了次氯酸盐，这是一种常用的化学物质，那能否让阳极产生有附加值的产物。次氯酸钠可用于漂白、工业废水处理、造纸、纺织、制药、精细化工、卫生消毒等众多领域，具体是：次氯酸钠可作为漂白剂用于纸浆、纺织品、化学纤维和淀粉的漂白；可作为油脂的漂白剂用于制皂工业；在化学工业可用于生产水合肼、单氯胺、双氯胺；可作为净水剂、杀菌剂、消毒剂用于水处理中；在有机工业领域，可用于制造氯化苦、电石水合制乙炔的清净剂；在农业和畜牧业方面，可用作蔬菜、水果、饲养场和畜舍等的消毒剂和去臭剂；食品级次氯酸钠可用于饮料水、水果和蔬菜的消毒，食品制造设备、器具的杀菌消毒。倘若我们能将阳极氧化产次氯酸盐与阴极还原二氧化碳耦合，就能实现同时高效产次氯酸盐并还原二氧化碳。然而，在氯化钠溶液中通入二氧化碳到饱和，溶液pH偏酸性并不利于二氧化碳还原。而且氯离子容易与催化剂中的金属形成络合物是催化剂失活。因此如何能在氯化钠溶液中高效地将CO₂转化为具有应用价值的化工原料是一项任务艰巨的挑战。

发明内容

本发明旨在提供一种阳极氧化产次氯酸盐与与阴极还原二氧化碳耦合的方法。

为解决上述技术问题，本发明采用的技术方案为：

提供一种电催化还原CO₂的方法，利用单原子铁负载的氮掺杂碳材料作催化剂电催化还原CO₂，所述单原子铁负载的氮掺杂碳具有长宽高均在纳米级尺度的多面体的微观形貌结构，单原子铁负载的氮掺杂碳电催化材料中负载金属以单原子形式分散。

按上述方案，纳米级尺度的多面体的长宽高均在50～200nm之间。

按上述方案，金属Fe的负载量为0.1％～2.16％，优选为0.5％～1.08％。

按上述方案，上述单原子铁负载的氮掺杂碳材料的制备方法，包括以下步骤：

1)将ZIF-8加入乙酰丙酮铁的溶液中，超声使其充分均匀混合；真空干燥得到固体粉末；

2)将上述粉末在900～1000℃惰性气氛中煅烧，待自然冷却至室温后，收集反应产物得到单原子铁负载的氮掺杂碳。

按上述方案，所述步骤1)中乙酰丙酮铁的溶液是乙酰丙酮铁的四氢呋喃溶液，超声时间为1h-2h。