[发明专利]一种多酸共价修饰的石墨相氮化碳材料及其制备方法和用途

权利要求书

1.一种多酸共价修饰的石墨相氮化碳材料，其特征在于，该复合材料的化学通式为C_xN₄H_y(K₄MW₁₁O₄₂Si₂C₈H₁₄N₂)_z，其中M为多酸POMs的结构中心杂原子，x为复合材料中C元素的比值，2.4≤x≤2.8，y为复合材料中H元素的比值，1.2≤y≤1.8，z为复合材料中多酸POMs的比值，0.005≤z≤0.025。

2.根据权利要求1所述的多酸共价修饰的石墨相氮化碳材料，其特征在于，所述多酸POMs的结构中心杂原子为P、Si或B，多酸POMs阴离子的化学式为[PW₁₁O₃₉]^7-、[SiW₁₁O₃₉]^8-或[BW₁₁O₃₉]^7-。

3.一种如权利要求1或2所述的多酸共价修饰的石墨相氮化碳材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

a.前驱体在空气中焙烧得到石墨相氮化碳材料；

b.石墨相氮化碳结构缺陷处的伯胺基团和硅烷偶联剂的异氰酸酯基团发生键合反应得到石墨相氮化碳有机连接体；

c.石墨相氮化碳有机连接体中的三乙氧基在酸性条件下和多酸POMs表面的W发生缩合反应得到多酸共价修饰的石墨相氮化碳材料。

4.根据权利要求3所述的多酸共价修饰的石墨相氮化碳材料的制备方法，其特征在于，在步骤a中，所述前驱体为二氰二胺、三聚氰胺或尿素；所述焙烧的温度为540-560℃。

5.根据权利要求4所述的多酸共价修饰的石墨相氮化碳材料的制备方法，其特征在于，在步骤b中，所述硅烷偶联剂为(3-异氰酸丙基)三乙氧基硅烷，石墨相氮化碳和(3-异氰酸丙基)三乙氧基硅烷的质量比为(0.6-1):1。

6.根据权利要求5所述的多酸共价修饰的石墨相氮化碳材料的制备方法，其特征在于，在步骤b中，将石墨相氮化碳分散于乙腈中，然后向乙腈中加入(3-异氰酸丙基)三乙氧基硅烷和三乙胺，于70-90℃下反应20-28小时，得到石墨相氮化碳有机连接体。

7.根据权利要求3所述的多酸共价修饰的石墨相氮化碳材料的制备方法，其特征在于，在步骤c中，将石墨相氮化碳有机连接体加入到浓度为4.0-8.0mM的多酸POMs溶液中，调节pH值为0.5-2，于室温下反应20-28小时，得到多酸共价修饰的石墨相氮化碳材料；其中，多酸POMs阴离子的化学式为[PW₁₁O₃₉]^7-、[SiW₁₁O₃₉]^8-和[BW₁₁O₃₉]^7-。

8.权利要求1或2所述的多酸共价修饰的石墨相氮化碳材料在制备催化剂中的用途，其特征在于，所述催化剂应用于以H₂O和O₂为原料的光催化产H₂O₂的反应中。

9.根据权利要求8所述的多酸共价修饰的石墨相氮化碳材料的用途，其特征在于，所述多酸共价修饰的石墨相氮化碳材料作为催化剂的使用方法为：多酸共价修饰的石墨相氮化碳材料分散于水中，反应过程中通入O₂，并进行光照，光催化反应产H₂O₂。

10.根据权利要求9所述的多酸共价修饰的石墨相氮化碳材料用途，其特征在于，多酸共价修饰的石墨相氮化碳材料在水中的浓度为0.5-1.5g/L，通入O₂的流速为50-200ml/min，反应温度为20-40℃。