[发明专利]用于二氧化碳甲烷化反应的纳米金属镍催化剂及制备方法

权利要求书

1.一种用于二氧化碳甲烷化反应的纳米金属镍催化剂，其特征是催化剂组成为xNi-(MgO)y/ZrO₂，其中x＝3.1-12.2％，代表催化剂中金属镍的负载量，y＝0.125-1，代表摩尔比N_Ni/N_M1＝8-1；催化剂的活性组分为Ni；结构性助剂为MgO；载体为大比表面积的单斜相ZrO₂。

2.如权利要求1所述的催化剂，其特征是：催化剂质量百分含量是Ni为3.1-12.2％，MgO为0.3-8.4％，余量为载体。

3.如权利要求1所述的催化剂，其特征是所述大比表面积的单斜相ZrO₂比表面积范围为146–164m²/g，孔径范围为5–20nm。

4.权利要求1用于二氧化碳甲烷化反应的纳米金属镍催化剂的制备方法，其特征是包括具体步骤如下：

1)按照镍离子、镁离子、柠檬酸和乙二醇的摩尔比为1：(0.125-1)：(1.125-2.4)：(0.27-0.48)称取试剂并溶于去离子水中配制成浓度2.1–14.0mol/L范围的混合溶液，将上述混合溶液浸渍于ZrO₂载体，室温下静置2-24h后，在60-100℃下络合4-16h，并在120-200℃下干燥8-20h，干燥产物以2-5℃/min的升温速率升温至300-500℃并煅烧3h，得到以ZrO₂为载体的催化剂前驱体，此时，ZrO₂为单斜-四方混相；

2)将上述步骤制备的催化剂前驱体，装入固定床反应器中，向反应器中通入20–50ml/min的还原反应气，以升温速率为1-5℃/min升温至450-550℃还原1-3h后，得到xNi-(MgO)y/ZrO₂催化剂；其中载体的是单一晶型的单斜相ZrO₂。

5.如权利要求4所述的方法，其特征是所述镍离子、镁离子分别源于硝酸镍以及硝酸镁。

6.如权利要求4所述的方法，其特征是还原反应气为氢气或一氧化碳，或两者的混合气，或其中之一与惰性气体的混合气。

7.利用权利要求1的纳米金属Ni催化剂用于CO₂甲烷化反应；将催化剂装入固定床反应器中，反应温度为200-450℃，压力为0.1-3.5MPa，向反应器中通入质量空速为15000-60000ml/(g·h)^-1摩尔比为H₂/CO₂＝4的H₂和CO₂混合气体。