[发明专利]改性纳米碳基材料及其制备方法和环烃的催化氧化方法有效

专利信息
申请号: 201910258793.X 申请日: 2019-04-01
公开(公告)号: CN111760565B 公开(公告)日: 2023-05-05
发明(设计)人: 史春风;康振辉;刘阳;王肖;黄慧;蔺晓玲;赵娟 申请(专利权)人: 中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院
主分类号: B01J21/18 分类号: B01J21/18;C01B32/19;B82Y30/00;B82Y40/00;C07C45/33;C07C49/403;C07C51/215;C07C55/14
代理公司: 北京英创嘉友知识产权代理事务所(普通合伙) 11447 代理人: 周建秋;郑永胜
地址: 100728 北*** 国省代码: 北京;11
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摘要:
搜索关键词: 改性 纳米 基材 料及 制备 方法 催化 氧化
【权利要求书】:

1.一种环烃的催化氧化方法,其特征在于,该方法包括:使环烃和含氧气体在催化剂的存在下接触进行反应,所述催化剂含有改性纳米碳基材料,制备所述纳米碳基材料的方法包括以下步骤:

a、将第一导电物与直流电源的正极连接,并将第二导电物与直流电源的负极连接后置于电解液中施加0.1~110V的电压进行电解1~30天,得到电解后的电解液,其中,所述第一导电物为石墨棒;

b、将步骤a得到的所述电解后的电解液与氧化剂混合后在20~200℃下进行第一改性处理2~24h,然后将第一改性处理后的物料进行冷冻干燥;

或者,将步骤a得到的所述电解后的电解液进行冷冻干燥,得到纳米碳颗粒,然后将所述纳米碳颗粒与氧化剂混合后在0~200℃下进行第二改性处理1~12h,再将第二改性处理后的物料进行冷冻干燥;

步骤b中,所述氧化剂为过氧化氢、过氧乙酸、过氧丙酸或叔丁基过氧化氢,或者它们中的两种或三种的组合;

所述电解后的电解液与所述氧化剂的重量比为1:(1~500);或者,所述纳米碳颗粒与所述氧化剂的重量比为1:(0.2~100);

所述环烃与所述含氧气体中的氧气的摩尔比为1:(1~5);

所述反应的条件为:温度为50~200℃,时间为1~72h,压力为0~20MPa。

2.根据权利要求1所述的方法,其中,步骤a中,所述电解的电压为5~80V。

3.根据权利要求1所述的方法,其中,步骤a中,所述电解的时间为5~15天。

4.根据权利要求1所述的方法,其中,步骤b中,所述第一改性处理的温度为60~100℃。

5.根据权利要求1所述的方法,其中,步骤b中,所述第一改性处理的时间为5~20h。

6.根据权利要求1所述的方法,其中,步骤b中,所述第二改性处理的温度为50~100℃。

7.根据权利要求1所述的方法,其中,步骤b中,所述第二改性处理的时间为2~10h。

8.根据权利要求1所述的方法,其中,步骤a中,所述石墨棒的直径为2~20mm,长度为2~100cm;

所述第二导电物为铁棒、铁板、石墨棒、石墨板、铜板或铜棒;

所述电解液为含水溶液,所述含水溶液的水含量为85重量%以上。

9.根据权利要求8所述的方法,其中,所述第二导电物为铁棒、石墨棒或铜棒。

10.根据权利要求9所述的方法,其中,所述第二导电物为与所述第一导电物的尺寸相匹配的石墨棒。

11.根据权利要求1所述的方法,其中,所述冷冻干燥的条件包括:温度为-50℃至0℃,压力为1~200Pa,时间为1~96h。

12.根据权利要求1所述的方法,其中,所述电解后的电解液与所述氧化剂的重量比为1:(2~100)。

13.根据权利要求1所述的方法,其中,所述纳米碳颗粒与所述氧化剂的重量比为1:(1~50)。

14.根据权利要求11所述的方法,其中,所述冷冻干燥的温度为-40℃至-10℃。

15.根据权利要求11所述的方法,其中,所述冷冻干燥的压力为5~100Pa。

16.根据权利要求11所述的方法,其中,所述冷冻干燥的时间为6~48h。

17.根据权利要求1所述的方法,其中,所述改性纳米碳基材料的颗粒尺寸为1~50nm。

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