[发明专利]改性纳米碳基材料及其制备方法和环烃的催化氧化方法有效
申请号: | 201910258793.X | 申请日: | 2019-04-01 |
公开(公告)号: | CN111760565B | 公开(公告)日: | 2023-05-05 |
发明(设计)人: | 史春风;康振辉;刘阳;王肖;黄慧;蔺晓玲;赵娟 | 申请(专利权)人: | 中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院 |
主分类号: | B01J21/18 | 分类号: | B01J21/18;C01B32/19;B82Y30/00;B82Y40/00;C07C45/33;C07C49/403;C07C51/215;C07C55/14 |
代理公司: | 北京英创嘉友知识产权代理事务所(普通合伙) 11447 | 代理人: | 周建秋;郑永胜 |
地址: | 100728 北*** | 国省代码: | 北京;11 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 改性 纳米 基材 料及 制备 方法 催化 氧化 | ||
1.一种环烃的催化氧化方法,其特征在于,该方法包括:使环烃和含氧气体在催化剂的存在下接触进行反应,所述催化剂含有改性纳米碳基材料,制备所述纳米碳基材料的方法包括以下步骤:
a、将第一导电物与直流电源的正极连接,并将第二导电物与直流电源的负极连接后置于电解液中施加0.1~110V的电压进行电解1~30天,得到电解后的电解液,其中,所述第一导电物为石墨棒;
b、将步骤a得到的所述电解后的电解液与氧化剂混合后在20~200℃下进行第一改性处理2~24h,然后将第一改性处理后的物料进行冷冻干燥;
或者,将步骤a得到的所述电解后的电解液进行冷冻干燥,得到纳米碳颗粒,然后将所述纳米碳颗粒与氧化剂混合后在0~200℃下进行第二改性处理1~12h,再将第二改性处理后的物料进行冷冻干燥;
步骤b中,所述氧化剂为过氧化氢、过氧乙酸、过氧丙酸或叔丁基过氧化氢,或者它们中的两种或三种的组合;
所述电解后的电解液与所述氧化剂的重量比为1:(1~500);或者,所述纳米碳颗粒与所述氧化剂的重量比为1:(0.2~100);
所述环烃与所述含氧气体中的氧气的摩尔比为1:(1~5);
所述反应的条件为:温度为50~200℃,时间为1~72h,压力为0~20MPa。
2.根据权利要求1所述的方法,其中,步骤a中,所述电解的电压为5~80V。
3.根据权利要求1所述的方法,其中,步骤a中,所述电解的时间为5~15天。
4.根据权利要求1所述的方法,其中,步骤b中,所述第一改性处理的温度为60~100℃。
5.根据权利要求1所述的方法,其中,步骤b中,所述第一改性处理的时间为5~20h。
6.根据权利要求1所述的方法,其中,步骤b中,所述第二改性处理的温度为50~100℃。
7.根据权利要求1所述的方法,其中,步骤b中,所述第二改性处理的时间为2~10h。
8.根据权利要求1所述的方法,其中,步骤a中,所述石墨棒的直径为2~20mm,长度为2~100cm;
所述第二导电物为铁棒、铁板、石墨棒、石墨板、铜板或铜棒;
所述电解液为含水溶液,所述含水溶液的水含量为85重量%以上。
9.根据权利要求8所述的方法,其中,所述第二导电物为铁棒、石墨棒或铜棒。
10.根据权利要求9所述的方法,其中,所述第二导电物为与所述第一导电物的尺寸相匹配的石墨棒。
11.根据权利要求1所述的方法,其中,所述冷冻干燥的条件包括:温度为-50℃至0℃,压力为1~200Pa,时间为1~96h。
12.根据权利要求1所述的方法,其中,所述电解后的电解液与所述氧化剂的重量比为1:(2~100)。
13.根据权利要求1所述的方法,其中,所述纳米碳颗粒与所述氧化剂的重量比为1:(1~50)。
14.根据权利要求11所述的方法,其中,所述冷冻干燥的温度为-40℃至-10℃。
15.根据权利要求11所述的方法,其中,所述冷冻干燥的压力为5~100Pa。
16.根据权利要求11所述的方法,其中,所述冷冻干燥的时间为6~48h。
17.根据权利要求1所述的方法,其中,所述改性纳米碳基材料的颗粒尺寸为1~50nm。
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