[发明专利]一种材料光学跃迁分析方法及系统

说明书

本发明属于材料测量表征研究领域，并具体公开了一种材料光学跃迁分析方法及系统，其首先确定待分析材料的介电函数谱，并计算介电函数谱关于激发光能量的二阶导数谱，对二阶导数谱进行临界点分析以获取材料的临界点分析结果图；然后绘制材料的能带结构图和分态密度图，根据材料的能带结构图绘制导带与价带间的能量差值图；再根据材料的临界点分析结果图及导带与价带间的能量差值图确定临界点的空间位置及对应的导带与价带；最后在能带结构图中标识出导带与价带，并在分态密度图中确定参与临界点形成的粒子类型，以此完成材料光学跃迁分析。本发明实现了对材料光学跃迁特征的物理层面的分析解释，具有操作流程系统可靠，分析结果准确可信等优点。

技术领域

本发明属于材料测量表征研究领域，更具体地，涉及一种材料光学跃迁分析方法及系统，适用于各种材料光学跃迁的分析与研究。

背景技术

随着21世纪信息时代的到来，材料的光学特性受到了极大地关注。尤其是2004年石墨烯的发现，引发了研究人员对低维材料科学的广泛研究，之后大批小型化、微型化、量子化的光学器件被设计制造出来。然而这些光学器件的性能很大程度上取决于相关材料的本征光学性质，特别是材料微观光学跃迁特性。为此，材料光学跃迁的准确分析与研究对其相应光学器件的设计与优化至关重要。

对材料光学性能进行定量描述的主要参数包括：介电函数、复折射率、复光导率，这三个参数在一定条件下可相互推导。可以说这三个基本光学参数可直接影响相应光学器件(如：光学探测器、场效应晶体管、太阳能电池、传感器等)的工作性能。目前，对这些基本光学参数的测量表征主要包括三种方法，分别为反射(吸收)谱法、对比度光谱法和椭偏法。虽然，用于确定这些基本光学参数的方法较为成熟，但在得到这些基本光学参数后，对其中暗含的光学跃迁特征的深入分析仍不够充分，目前也没有明确提出一种较为系统的针对材料光学跃迁特性的分析方法或流程，这也限制了相应光学器件的深入优化设计。

借助基于密度泛函理论的第一性原理计算，科学家可大体预测材料介电函数或复折射率的色散规律，并定性解释材料光学跃迁的物理内因。近些年，一些混合泛函的提出与发展，使得理论计算得到的材料基本光学参数谱的准确性进一步提升，但目前仍存在着强度不足、特征失配等问题，致使材料光学跃迁的理论分析仍具有较大的不确定性，这主要是因为所提出的混合泛函并不能对材料内部交换相关能做到精确描述。目前公认的能够较准确预测材料基本光学参数谱的GW-BSE(Bethe-Salpeter Equation)理论，需要十分昂贵的计算资源才能得到相对可靠的光学参数谱。面对原胞中原子数较多的材料，目前，基于GW-BSE理论的光学参数预测同样变得不切实际。因此，大多数情况下将实验测得的材料光学参数谱与理论计算得到的光学参数谱进行直接对比研究，进而分析材料的光学跃迁机理也是不现实的。为规避这一困难，科学家们发现计算得到的材料能带结构及分态密度(PDOS)可一定程度上反映其光学跃迁信息。相比于直接计算材料的光学参数谱，能带结构和PDOS的计算容易的多，且精度很高。目前有一些研究组从理论或实验层面对材料光学参数谱进行测定并分析材料的光学跃迁，例如，北京大学的Li等人(Broadband optical propertiesof large-area monolayer CVD molybdenum disulfide,Physical Review B,2014,90:195434)借助光谱椭偏仪测定了单层硫化钼(MoS₂)的介电函数谱，结合临界点(CP)分析理论，他们确定并解释了介电函数谱上的一些CP，并理论猜测了这些CP对应的光学跃迁机理。但并未给出该推断的可靠理论依据及详细分析流程，也未能引入能带结构和PDOS对介电函数谱中CP的光学跃迁细节做进一步阐述。Leguy等人(Experimental and theoreticaloptical properties of methylammonium lead halide perovskites,Nanoscale,2016,8:6317-6327)借助椭偏术得到了铅基钙钛矿的介电函数谱，并结合第一性原理计算得到了铅基钙钛矿的能带结构，最后通过引入能带嵌套理论确定了铅基钙钛矿介电函数谱中一些CP对应的光学跃迁类型。这种方法较为系统，但在CP的中心能量位置识别上没能提出一种比较可信的方法。Shirayama等人(Optical Transitions in Hybrid Perovskite SolarCells:Ellipsometry,Density Functional Theory and Quantum Efficiency Analysesfor CH₃NH₃PbI₃,Physical Review Applied,2016,5:014012)借助第一性原理和椭偏术研究了有机无机混合钙钛矿的跃迁特性，并引入了CP分析理论。但是并没有将这些理论与实验结果做有机结合，在解释CP对应的光学跃迁时主要依据的是理论计算结果。