[发明专利]一种室温吸氢碳气凝胶材料及其制备方法有效
申请号: | 201910351734.7 | 申请日: | 2019-04-28 |
公开(公告)号: | CN110142027B | 公开(公告)日: | 2022-04-29 |
发明(设计)人: | 郭亚昆;帅茂兵;陈长安;胡殷;祝婉秋;叶小球;马邦俊;陈艳平;杨晓娇 | 申请(专利权)人: | 中国工程物理研究院材料研究所 |
主分类号: | B01J20/22 | 分类号: | B01J20/22;B01J20/28;B01D53/02;B01J20/30 |
代理公司: | 天津企兴智财知识产权代理有限公司 12226 | 代理人: | 韩敏 |
地址: | 621908 四*** | 国省代码: | 四川;51 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 室温 吸氢碳气 凝胶 材料 及其 制备 方法 | ||
1.一种室温吸氢碳气凝胶材料,包括以下重量份的各原料组成:
碳气凝胶10~25份;
金属催化剂0.1~1份;
炔基有机物75~90份;
其中,所述的碳气凝胶为氧化石墨烯与碳纳米管经高温化学还原后的混合物,所述的金属催化剂和炔基有机物同时负载于碳气凝胶上;
所述的碳气凝胶为氧化石墨烯与碳纳米管混合物经亚硫酸氢钠高温还原后的三维多孔碳组合物;其中,氧化石墨烯选择片径为1~100微米、厚度小于1纳米、碳氧比(C/O)为1~3的大片径单层或多层氧化石墨烯或氮掺杂氧化石墨烯;碳纳米管选择外径30~60纳米、内径20~50纳米,长度1~10微米,比表面积大于200m 2 /g的大内径薄壁多壁碳纳米管;氧化石墨烯与碳纳米管的质量比为1:1~3:1;
所述的金属催化剂为钯、铂、镍中的一种或几种组成的单原子或多原子催化剂;
室温吸氢碳气凝胶材料的制备方法,包括下述步骤:
S1:对氧化石墨烯和碳纳米管的混合溶液进行高温化学还原反应,然后冷冻干燥得到碳气凝胶;
S2:将碳气凝胶放置于水中并在超声作用下依次加入金属催化剂的盐溶液和硼氢化钠溶液,然后冷冻干燥得到负载金属催化剂的碳气凝胶;
S3:将含有炔基有机物的悬浮液渗透到负载纳米金属催化剂的碳气凝胶中,干燥后即得同时负载炔基有机物和纳米金属催化剂的碳气凝胶。
2.根据权利要求1所述的一种室温吸氢碳气凝胶材料,其特征在于,所述的金属催化剂为钯或钯镍单原子或多原子催化剂,或以其为基础组成的双金属多原子催化剂;所述的炔基有机物为含有一个或几个端炔基、内炔基的小分子化合物或大分子链聚合物。
3.根据权利要求1所述的一种室温吸氢碳气凝胶材料,其特征在于,金属催化剂形状为单原子、球状、棒状或团簇状,粒径为0.1~10纳米。
4.根据权利要求1所述的一种室温吸氢碳气凝胶材料,其特征在于,所述的金属催化剂负载在碳气凝胶上,负载质量百分含量为0.5~10%。
5.根据权利要求1所述的一种室温吸氢碳气凝胶材料,其特征在于,所述的炔基有机物为室温下呈固态的含炔基的有机小分子中的一种或几种混合物或与炔基大分子的混合物;
其中炔基小分子为1,4-二苯乙炔基苯和1,4-二苯丁二炔,炔基大分子为侧链带炔基。
6.根据权利要求1所述的一种室温吸氢碳气凝胶材料的制备方法,其特征在于:
包括下述步骤:
S1:对氧化石墨烯和碳纳米管的混合溶液进行高温化学还原反应,然后冷冻干燥得到碳气凝胶;
S2:将碳气凝胶放置于水中并在超声作用下依次加入金属催化剂的盐溶液和硼氢化钠溶液,然后冷冻干燥得到负载金属催化剂的碳气凝胶;
S3:将含有炔基有机物的悬浮液渗透到负载纳米金属催化剂的碳气凝胶中,干燥后即得同时负载炔基有机物和纳米金属催化剂的碳气凝胶。
7.根据权利要求6所述的一种室温吸氢碳气凝胶材料的制备方法,所述步骤S1包括:按质量比称取一定比例的氧化石墨烯和碳纳米管,置于去离子水中,超声分散60分钟,形成氧化石墨烯-碳纳米管混合溶液;然后向上述混合溶液中滴加浓度为0.04摩尔/升的亚硫酸氢钠溶液,亚硫酸氢钠与石墨烯-碳纳米管的比例为1:10,滴加完毕继续搅拌5分钟,然后在90℃下高温还原5小时,得到还原氧化石墨烯-碳纳米管混合溶液;将还原氧化石墨烯-碳纳米管混合溶液倒入指定形状的容器中,放入冷冻干燥机中在-5℃下冷冻干燥72小时,脱除水分,即得碳气凝胶。
8.根据权利要求所6述的一种室温吸氢碳气凝胶材料的制备方法,其特征在于:
所述步骤S2包括:将碳气凝胶重新放置于去离子水中,然后在缓慢超声作用下滴加一定量的金属催化剂盐溶液,滴加完毕后继续超声5分钟;然后滴加一定量的硼氢化钠溶液,滴加完毕后继续超声5分钟,将负载纳米金属催化剂的碳气凝胶放入冷冻干燥机中在-5℃下冷冻72小时,脱除水分,即得负载纳米金属催化剂的碳气凝胶。
9.根据权利要求6所述的一种室温吸氢碳气凝胶材料的制备方法,其特征在于:
所述步骤S3包括:将炔基有机物在搅拌超声作用下溶于有机溶剂中,形成炔基有机物悬浮液;然后在负压作用下将炔基有机物悬浮液渗透到负载纳米钯催化剂的碳气凝胶中,室温真空干燥48小时,即得同时负载炔基有机物和纳米金属催化剂的碳气凝胶。
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