[发明专利]一种三相催化剂Pd@COF-QA及其制备方法与应用

权利要求书

1.一种有机配体L，其特征在于，其化学命名为2-(N，N-二甲基十二烷胺基)甲基-4，4-联三苯二甲酰肼，其化学结构式为：

2.权利要求1所述有机配体L的合成方法，其特征在于，包括如下步骤：

(1)以2，5-二溴甲苯和4-甲氧羰基苯硼酸为原料，以氟化铯为碱，四(三苯基膦合钯)为催化剂，在1，4-二氧六环溶液中，加热至85～95℃进行反应，硅胶柱层析分离产物，减压蒸除溶剂得中间产物A，所述中间体A的结构如下：

(2)将中间体A与N-溴代琥珀酰亚胺、偶氮二异丁腈反应，四氯化碳做溶剂，硅胶柱层析分离产物制得中间体B；所述中间体B的结构式如下：

(3)将中间体B与N，N-二甲基十二烷胺反应，乙腈作溶剂，硅胶柱层析分离产物制得中间体C；所述中间体C的结构式如下：

(4)将中间体C与水合肼反应，甲醇作溶剂，制得中间体D；所述中间体D的结构式如下：

3.如权利要求2所述的合成方法，其特征在于，所述步骤(1)中，加热至90℃进行反应。

4.如权利要求2所述的合成方法，其特征在于，

所述步骤(1)中，2，5-二溴甲苯、4-甲氧羰基苯硼酸和氟化铯的摩尔比为1.0:2.0～3.0:3.0～5.0；

所述步骤(2)中，中间产物A、N-溴代琥珀酰亚胺、偶氮二异丁腈的摩尔比为6.0～7.0:8.0～9.0:0.5～0.8；

所述步骤(3)中，中间产物B与N，N-二甲基十二烷胺的摩尔比为2～4:4～6；

所述步骤(4)中，中间产物C与水合肼的摩尔比为1～2:10～14。

5.如权利要求4所述的合成方法，其特征在于，所述步骤(1)中，2，5-二溴甲苯、4-甲氧羰基苯硼酸和氟化铯的摩尔比为1.0:2.4:4.0。

6.如权利要求4所述的合成方法，其特征在于，所述步骤(2)中，中间产物A、N-溴代琥珀酰亚胺、偶氮二异丁腈的摩尔比为6.9:8.3:0.69。

7.如权利要求4所述的合成方法，其特征在于，所述步骤(3)中，中间产物B与N，N-二甲基十二烷胺的摩尔比为3:5。

8.如权利要求4所述的合成方法，其特征在于，所述步骤(4)中，中间产物C与水合肼的摩尔比为1.6:12.8。

9.一种三相催化剂Pd@COF-QA，其特征在于，所述三相催化剂Pd@COF-QA的制备方法包括：

(1)以权利要求1所述有机配体L、均苯三甲醛为原料，以均三甲苯、二氧六环和乙酸为溶剂，无氧条件下加热反应，降至室温后即得共价有机框架COF-QA；

(2)将醋酸钯溶于二氯甲烷中，再加入COF-QA室温反应，纯化即得Pd@COF-QA。

10.如权利要求9所述三相催化剂Pd@COF-QA，其特征在于，所述步骤(1)中，

所述有机配体L、均苯三甲醛摩尔比为0.04～0.05:0.02～0.04；

所述均三甲苯、二氧六环和6M乙酸混合溶剂的体积比为1～2:0.3～0.5:0.2～0.4；

在85～95℃条件下恒温反应60～80小时，降温40～50小时至室温。

11.如权利要求10所述三相催化剂Pd@COF-QA，其特征在于，所述步骤(1)中，所述有机配体L、均苯三甲醛摩尔比为0.045:0.03。

12.如权利要求10所述三相催化剂Pd@COF-QA，其特征在于，所述步骤(1)中，所述均三甲苯、二氧六环和6M乙酸混合溶剂的体积比为1.6:0.4:0.3。