[发明专利]三维氮掺杂碳基材料负载双金属磷化物双功能催化剂及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种三维氮掺杂碳基材料负载双金属磷化物双功能催化剂，其特征在于：该催化剂是由三维氮掺杂碳基材料及双金属磷化物组成的复合材料。

2.一种如权利要求1所述的三维氮掺杂碳基材料负载双金属磷化物双功能催化剂的制备方法，其特征在于：

包括以下几个步骤：

(1)按三聚氰胺与碳纳米管质量比为1.5:1称取，在溶剂中超声分散均匀后，干燥并在550℃下热处理2小时，得到三维氮掺杂碳基材料；

(2)将三维氮掺杂碳基材料与二价金属离子以质量摩尔比为1g:0.3-0.6mol的有机溶液超声搅拌均匀，于惰性电极表面干燥；

(3)将负载材料的惰性电极置于负极在中性磷酸缓冲溶液中，-10mA的电流下，电解0.5-1.5分钟，洗涤、干燥，得到驱体；

(4)将前驱体在氮气氛围中，与亚磷酸二氢钠在350℃下反应2小时后，冷却，得到三维氮掺杂碳基材料负载双金属磷化物双功能复合催化剂。

3.如权利要求2所述的三维氮掺杂碳基材料负载双金属磷化物双功能催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(2)中，其中二价金属离子包括Ni²⁺，Fe²⁺，Co²⁺，Mn²⁺，Cu²⁺的任意一种或两种。

4.如权利要求3所述的三维氮掺杂碳基材料负载双金属磷化物双功能催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(3)中，所述惰性电极是导电玻璃，玻碳电极，铂电极的任意一种。

5.如权利要求4所述的三维氮掺杂碳基材料负载双金属磷化物双功能催化剂的制备方法，其特征在于：所述三维氮掺杂碳基材料为三聚氰胺与碳纳米管的组合物，比表面积达150m2/g。

6.如权利要求5所述的三维氮掺杂碳基材料负载双金属磷化物双功能催化剂的制备方法，其特征在于：所述双金属磷化物为纳米颗粒，直径在5-20nm。

7.如权利要求2-6中任一项所述的三维氮掺杂碳基材料负载双金属磷化物双功能催化剂的制备方法，其特征在于：所述三维氮掺杂碳基材料负载双金属磷化物双功能复合催化剂的比表面积达420m²/g。

8.如权利要求2所述的三维氮掺杂碳基材料负载双金属磷化物双功能催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(3)中，过渡金属磷化物的前驱体为亚磷酸二氢钠，及醋酸镍，醋酸铁，醋酸钴，醋酸锰，醋酸铜中的任意两种。

9.如权利要求8所述的三维氮掺杂碳基材料负载双金属磷化物双功能催化剂的制备方法，其特征在于：渡金属磷化物的前驱体其制备方法可分两步：

1)负载过渡金属：利用现场电化学还原的方法负载过渡金属元素；

2)过渡金属的磷化：利用亚磷酸二氢钠在氮气中350℃下实施过渡金属的磷化。

10.一种如权利要求9所述的三维氮掺杂碳基材料负载双金属磷化物双功能催化剂的应用，其特征在于：三维氮掺杂碳基材料具有典型的石墨烯片层和纳米管均匀交叉支撑的空间构型，其中氮掺杂石墨烯片层的尺寸为纳米级，100-300nm；氮掺杂碳纳米管的直径为8-15nm，长度为100nm-1μm，该材料不仅拥有较大的比表面积，还具备良好的导电性和大量三维立体空隙结构，且该材料中氮元素的掺杂提供了更多的活性位点，该三维氮掺杂碳基材料有利于过渡金属的有效负载，有利于增强复合催化剂的ORR和OER催化性能，双过渡金属磷化物存在金属与磷的协同作用，通过对金属种类的调节以可控的方式提高其催化性能。