[发明专利]制备用于烧结的陶瓷成型体的方法和制造陶瓷烧结体的方法

说明书

制备用于烧结的陶瓷成型体的方法和制造陶瓷烧结体的方法。制造用于烧结的陶瓷成型体的方法包括通过等静压将含有陶瓷粉末和具有高于室温的玻璃化转变温度的热塑性树脂的原材料粉末成型成预定形状，且其中通过在低于热塑性树脂的玻璃化转变温度的温度下对将原材料粉末单轴压制成预定形状所制造的单轴压制成型体或填充在橡胶模具中的原材料粉末施以第一阶段等静压成型制造第一阶段压制成型体，随后通过将该第一阶段压制成型体加热到该热塑性树脂的玻璃化转变温度以上的温度并进行温等静压成型作为第二阶段等静压成型来制造陶瓷成型体。

相关申请的交叉参考

该非临时申请根据35 U.S.C.§119(a)要求分别于2018年5月11日和2019年4月8日在日本提交的专利申请号2018-092067和2019-073255的优先权，其全部内容经此引用并入本文。

技术领域

本发明涉及制备用于烧结的陶瓷成型体(molded body)的方法，其中残余空隙小，并且还通过在压制成型时实现压力传递与塑性流动来减少其量，以及涉及使用通过该制造方法制造的成型体制造陶瓷烧结体的方法。

背景技术

通常，由于改善了机械强度、热导率、光学透明度、电特性、长期可靠性等等，优选能减少任何陶瓷的烧结体内部的残留气泡。迄今为止，作为以高产率制造厚陶瓷的方法，广泛采用其中将粉末压制成型的方法。作为最经典的方法，存在其中在单轴压制后进行冷等静压(CIP)成型的方法，和其中将原材料粉末填充在橡胶模具和类似物中并直接施以CIP成型的方法，到目前为止，这些方法已经在工业上广泛采用。顺便提及，为了改善成型时的形状保持性和在成型与烧结时防止开裂，常常在陶瓷粉末起始材料(原材料粉末)中混合热塑性树脂(所谓粘合剂)。

当采用向原材料粉末中混合和添加热塑性树脂的步骤时，有可能提高二次聚集的原材料粉末和在造粒情况下的颗粒状原材料的压碎强度，以便在压制成型厚陶瓷时将压力充分传递到成型体内部，由此改善成型密度。此外，有可能改善成型体的形状保持性，并由此在后续步骤中防止开裂和变性。以这种方法，可以以高产率将具有相对较高成型密度的成型体成型为预期形状。但是，另一方面，还存在以下问题：原材料粉末和原材料颗粒在单轴压制和CIP成型时的塑性流动受到阻碍，在原材料粉末的成型或桥接时产生大的内部残余应力，并引发粒间空隙。因此，已知在内部存在残余应力和残余气泡，并因此在通过烧结等手段致密化成型体的情况下降低各种性质。

因此，作为改善与陶瓷粉末原材料混合并加入其中的热塑性树脂的塑性流动性并由此在陶瓷成型时促进致密化的方法，提出了温等静压(WIP)成型。例如，专利文献1(JP2858972)公开了一种制造陶瓷成型体的方法，其中在陶瓷粉末与热塑性树脂混合的情况下，将温度升高到热塑性树脂在等静压时热软化的温度区域，对该混合物施以一次成型，橡胶膜形成，和二次等静压成型，或将该混合物直接放置在橡胶模具等等中并施以等静压成型。此外，能够将温度升高和调节至热塑性树脂热软化的温度区域的等静压设备被称为“温等静压(W.I.P)”。

顺便提及，用于在低温下均匀加热全部粉末的温等静压设备，所谓WIP设备本身，在很久以前已经为人所知，并例如可以在公知的文献如专利文献2(JP-B S54-14352)中得到证实。此外，在专利文献3(JP-A S61-124503)中还公开了一种外部循环加热型WIP设备，其经过改进以具有更实用的结构。

使用此类WIP设备的与热塑性树脂混合的陶瓷的成型技术后来用作层压陶瓷的压力结合步骤的技术。例如，专利文献4(WO 2012/060402)公开了一个其中可以采用温等静压(WIP)的实例和一个已知实例，其中在80℃的温度和1吨的压力下进行热压结合作为成型全固态电池的层压生坯片材的方法。或者，专利文献5(JP-A 2014-57021)公开了进行温等静压(WIP)的实例，并例举了一种形式，其中层压片材在真空包装状态下预热至预定温度并随后在70℃的温度下施以温等静压作为成型层压陶瓷电子元件如层压陶瓷电容器的压制成型方法。