[发明专利]一种多层石墨烯单晶薄膜的生长方法

说明书

本发明公开了一种多层石墨烯单晶薄膜的生长方法，属于石墨烯薄膜制备技术领域。其包括：1)将铜箔置于氢气气氛中，然后进行升温和退火步骤；(2)退火结束后，维持温度恒定，在铜箔上方持续通入甲烷和氩气的混合气体及氢气，同时在铜箔下方持续通入甲烷和氩气的混合气体及氢气；其中，铜箔下方通入的气体流量低于其上方通入的气体流量。且本发明还包括在铜箔下方通入氧气进行刻蚀再刻蚀处通入甲烷和氩气的混合气体及氢气再生长。本发明的石墨烯单晶薄膜生长方法，对铜箔基底两侧的气体进行精确控制从而控制石墨烯在其生长，进而有效的控制铜箔基底上侧生长石墨烯的层数以及尺寸，其可控性高，且生长的石墨烯单晶薄膜尺寸大、质量高。

技术领域

本发明涉及石墨烯薄膜制备技术领域，具体涉及一种多层石墨烯单晶薄膜的生长方法。

背景技术

目前，在石墨烯的制备中，单层石墨烯的制备技术已经比较成熟，主要是在铜箔基底上利用化学沉积法获得大尺寸高质量的石墨烯。在双层或多层石墨烯的制备技术中，如今已有人通过在石英管内碳活性基团的浓度沿着进气端越来越高，将铜基底放置在不同位置就获得了不同层数的石墨烯，而获得的都为多晶的多层石墨烯。由于单晶的多层石墨烯由于没有晶界的影响，性能远高于多晶多层石墨烯，因此单晶多层石墨烯的利用价值远远高于多晶多层石墨烯。

其中，在双层单晶石墨烯的制备，有人提出利用铜带结构的基底生长双层单晶石墨烯，其生长机理为：铜袋内外由于接触不同的碳源浓度，因此两侧石墨烯的生长速度不一致，当外侧石墨烯长满基底时，内侧并没有长满，使得内侧的碳源可以穿过铜基底，在外侧生长的石墨烯之下，继续生长第二层石墨烯。尽管获得了目前所报道的最大尺寸的双层石墨烯单晶，但是也仅有500μm，而且生长时间长达6小时。另外，还有人通过人工转移的方法，将两片大尺寸单晶石墨烯堆叠在一起从而获得大尺寸的双层石墨烯单晶薄膜，由于转移技术的不成熟，使得转移的薄膜容易出现破洞，性能远不如直接生长的双层石墨烯单晶。

并且，目前通过CVD方法所制备的双层石墨烯，还存在许多问题，包括CVD双层石墨烯的生长机制的研究，双层石墨烯堆垛角度的控制，厘米级双层石墨烯单晶的CVD制备。而对于厘米级双层石墨烯单晶的CVD制备，目前还有以下技术难题：

1.尽管可以比较容易的获得了大尺寸的不同厚度的多层石墨烯，但是制备的石墨烯不是单晶而是多晶，性能低于单晶多层石墨烯，另外生长的多层石墨烯也不均匀，层数没有做到完全控制。

2.虽然获得了当前报道的最大尺寸的双层石墨烯单晶，他们主要利用的碳源背扩散机制，但是当铜袋内部长满石墨烯时，就会切断碳源背扩散的路径，从而停止正面双层石墨烯单晶的生长，其生长尺寸受限于铜袋内部石墨烯的生长速度。而且由于为了使内部石墨烯长得较慢，通入的碳源较少，使得双层石墨烯单晶的生长速度减小，使其生长时间增加，生长成本增加。

3.可以通过人工转移的方法获得了晶圆级双层石墨烯单晶，但是其获得的石墨烯薄膜存在一些不可避免的人为造成的破损，从而使得其电学性能大大减弱。

发明内容

本发明的目的在于提供一种多层石墨烯单晶薄膜的生长方法，以解决现有多层石墨烯薄膜生长制备困难的问题。

本发明解决上述技术问题的技术方案如下：

一种多层石墨烯单晶薄膜的生长方法，其包括：

(1)将铜箔置于氢气，然后进行升温和退火步骤；

(2)退火结束后，维持温度恒定，在铜箔上方持续通入甲烷和氩气的混合气体及氢气，同时在铜箔下方持续通入甲烷和氩气的混合气体及氢气；其中，铜箔下方通入的气体流量低于上方通入的气体流量。