[发明专利]一种硅氧化物/碳复合负极材料及其制备方法和锂离子电池

权利要求书

1.一种硅氧化物/碳复合负极材料，其特征在于，所述硅氧化物/碳复合负极材料为二次颗粒，主要由SiOx/C材料组成，所述SiOx/C材料包括SiOx颗粒以及包覆在SiOx颗粒表面的碳层，所述SiOx颗粒中包含Si微晶。

2.根据权利要求1所述的硅氧化物/碳复合负极材料，其特征在于，所述SiOx颗粒中0.9≤x≤1.2；

优选地，所述SiOx颗粒的粒径在1.0μm以下的颗粒的体积占SiOx颗粒总体积的25％～60％；

优选地，所述SiOx的D50为0.5μm＜D50＜3.0μm，D90＜10μm；

优选地，所述SiOx/C材料的D50是SiOx的D50的2-10倍，优选为2-5倍；

优选地，所述Si微晶的晶粒尺寸为1.0～10.0nm，优选为3.0～10.0nm；

优选地，所述硅氧化物/碳复合负极材料中，碳的质量分数为3～15wt％。

3.根据权利要求1或2所述的硅氧化物/碳复合负极材料，其特征在于，所述硅氧化物/碳复合负极材料的孔隙率为1～25％，优选为2～15％；

优选地，所述硅氧化物/碳复合负极材料的比表面积为1.0～10.0m²/g；

优选地，所述硅氧化物/碳复合负极材料的D50为2.0～45.0μm，优选为2.0～25.0μm，进一步优选为2.0～10.0μm；

优选地，所述硅氧化物/碳复合负极材料的压实密度为1.0～2.0g/cm³，优选为1.0～1.5g/cm³。

4.一种如权利要求1-3任一项所述硅氧化物/碳复合负极材料的制备方法，其特征在于，所述方法包括以下步骤：

(1)合成硅氧化物块体；

(2)将步骤(1)所述硅氧化物块体进行破碎，得到微纳级SiOx颗粒；

(3)将步骤(2)所述微纳级SiOx颗粒与碳质粘结剂混合，得到前驱体I；

(4)在非氧化性气氛下，对步骤(3)所述前驱体I进行造粒，得到前驱体II；

(5)在非氧化性气氛下，对步骤(4)所述前驱体II进行改性碳化，得到前驱体III；

(6)对步骤(5)所述前驱体III进行后处理，得到所述硅氧化物/碳复合负极材料。

5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)所述硅氧化物块体的化学式为SiOy，其中，0.9≤y＜1.1；

优选地，步骤(1)所述合成硅氧化物块体的方法包括：在保护性气体下对金属硅和二氧化硅的混合物进行加热，生成硅氧化物气体，之后冷凝沉积得到硅氧化物块体；

优选地，所述保护性气体包括氮气、氦气、氖气、氩气、氪气或氙气中的任意一种或至少两种的组合；

优选地，所述加热的温度为1000～1500℃；

优选地，所述加热在0.1～100Pa的压力下进行，优选为0.1～50Pa；

优选地，所述金属硅和二氧化硅的混合物中，金属硅和二氧化硅的摩尔比为1:3～5:1。

6.根据权利要求4或5所述的制备方法，其特征在于，步骤(2)所述破碎的方法为粉碎、球磨或分级中的任意一种或至少两种的组合；

优选地，所述粉碎的设备包括行星式球磨机、辊压磨、机械粉碎机、卧式球磨机、超低温粉碎机或气流粉碎机中的任意一种或至少两种的组合；

优选地，所述分级的设备包括分流式超微粉气流分级机、多级气流分级机或逆流式气流分级机中的任意一种或至少两种的组合；

优选地，步骤(2)所述微纳级SiOx颗粒中，0.9≤x≤1.2；

优选地，所述微纳级SiOx颗粒的粒径在1.0μm以下的颗粒的体积占微纳级SiOx颗粒总体积的25％～60％；

优选地，步骤(2)所述微纳级SiOx颗粒的D50为0.5μm＜D50＜3.0μm，D90＜10μm。