[发明专利]在季铵碱协同作用下合成石榴石结构的锂镧锆氧系固体电解质材料的固相合成方法

权利要求书

1.在季铵碱协同作用下合成石榴石结构的锂镧锆氧系固体电解质材料的固相合成方法，其特征在于：按如下步骤进行：

(1)将所述季铵碱与混合锂源的复合物和镧源化合物、锆源化合物及其他掺杂元素的对应原料化合物按目标产物锂镧锆氧系固体电解质材料分子式中的摩尔比进行称量并混合，其中所述混合锂源需过量2～15wt％以补偿在后续高温处理过程中的挥发性损失，同时加入适量的混料溶剂，球磨6～24小时；

(2)将充分混磨好的原料混合物粉体与所述混料溶剂分离，从而获得充分干燥的固相反应原料混合物粉体；

(3)将所述充分干燥的固相反应原料混合物粉体装入坩埚或匣钵中，于高温850～1000℃的条件进行反应6～24小时，得到所述目标产物锂镧锆氧系固体电解质材料；其中所述混合锂源包括有碳酸锂，并按一定比例复合季铵碱，其中季铵碱与碳酸锂的摩尔比为：0.05:1～1:1，季铵碱的分子结构式如下：

其中，R1、R2、R3、R4分别独立的选自氢、烷基、烯基、炔基、苯基或芳基；或R1、R2、R3、R4分别独立的选自含有硼、硅、氮、磷、氧、硫、氟、氯、溴及碘中至少一种元素的基团；R1、R2、R3、R4均为独立取代基团，或其中两个相邻基团联合成环。

2.根据权利要求1所述的在季铵碱协同作用下合成石榴石结构的锂镧锆氧系固体电解质材料的固相合成方法，其特征在于，所述季铵碱的分子结构式中R1、R2、R3、R4均为独立取代基团，且R1、R2、R3、R4分别为氢或者碳原子数为1～18的烷基。

3.根据权利要求1所述的在季铵碱协同作用下合成石榴石结构的锂镧锆氧系固体电解质材料的固相合成方法，其特征在于，季铵碱与碳酸锂的摩尔比为：0.1:1～0.9:1。

4.根据权利要求1所述的在季铵碱协同作用下合成石榴石结构的锂镧锆氧系固体电解质材料的固相合成方法，其特征在于：所述锂镧锆氧系固体电解质材料具体为立方相石榴石结构的Li7La3Zr2O12。

5.根据权利要求1所述的在季铵碱协同作用下合成石榴石结构的锂镧锆氧系固体电解质材料的固相合成方法，其特征在于：所述锂镧锆氧系固体电解质材料包括Li6.5La3Zr1.5Ta0.5O12、Li6.28Al0.24La3Zr2O12、Li6.15Al0.2La3Zr1.75Nb0.25O12、Li6.8 La 2.9 5Ca0.05Zr1.75Nb0.25O12、Li6.6La3Zr1.6Sb0.4O12、Li6.75La3Zr1.75Nb0.25O12、Li6.25Ga0.25La3Zr2O12。

6.根据权利要求1在季铵碱协同作用下合成石榴石结构的锂镧锆氧系固体电解质材料的固相合成方法，其特征在于：所述镧源化合物为氧化镧、氢氧化镧、碳酸镧、乙酸镧、草酸镧、硝酸镧、硫酸镧中的一种或几种的混合物，所述锆源化合物为氧化锆、氢氧化锆、硝酸氧锆、乙酸锆、硝酸锆、碳酸锆、硫酸锆中的一种或几种的混合物，所述其他掺杂元素的对应原料化合物为该掺杂元素的氧化物、氢氧化物、碳酸盐、硝酸盐中的一种或几种的混合物。

7.根据权利要求6在季铵碱协同作用下合成石榴石结构的锂镧锆氧系固体电解质材料的固相合成方法，其特征在于：所述镧源化合物为为氧化镧，并在使用前将氧化镧于800～950℃焙烧1～24小时；所述锆源化合物为氧化锆，并在使用前将氧化锆于120～600℃焙烧1～24小时；所述其他掺杂元素的对应原料为氧化钽、氧化铝、氧化铌、氧化锑、氧化钨中的一种或几种混合物，并在使用前将所述掺杂元素的氧化物于120～600℃焙烧1～24小时。

8.根据权利要求1所述的在季铵碱协同作用下合成石榴石结构的锂镧锆氧系固体电解质材料的固相合成方法，其特征在于：所述混料溶剂为无水乙醇、工业酒精、异丙醇、丙酮、去离子水中的一种。