[发明专利]一种在室温下快速制备大尺寸高品质单层石墨烯的方法

说明书

本发明涉及石墨烯制备领域，尤其涉及一种在室温下快速制备大尺寸高品质单层石墨烯的方法。包括以下步骤：（S.1）基底准备：将磨砂玻璃经过清洗后烘干，并在表面均匀旋涂一层液相基底；（S.2）沉积生长：将涂有液相基底的磨砂玻璃固定于碳靶上方的样品台上，室温下抽真空后使用脉冲激光轰击碳靶，将碳原子沉积于液相基底上，沉积结束后继续在真空腔中放置一定时间，得到表面含有单层石墨烯的样品；（S.3）转移：将样品表面的单层石墨烯转移至洁净的目标衬底表面。本发明克服了现有单层石墨烯制备技术中制备温度较高且耗时长等缺陷，具有制备温度低、耗时短、无需催化剂以及易转移等优点，在室温下即可制备大尺寸高品质单层石墨烯。

技术领域

本发明涉及石墨烯制备领域，尤其涉及一种在室温下快速制备大尺寸高品质单层石墨烯的方法。

背景技术

2004年，曼切斯特大学Geim小组第一次成功分离出单原子层的石墨材料——石墨烯（graphene）。因其具有高载流子迁移率、化学惰性和高机械强度等优点，石墨烯在应用和理论研究领域均引起了学术界的极大兴趣。研究者们致力于在不同领域尝试不同方法以求制备大尺寸、高品质的石墨烯单晶，并通过对石墨烯制备工艺的不断优化和改进，降低石墨烯制备成本，使其优异的物理性能得到更广泛的应用。

石墨烯的可控制备对于其实际应用至关重要，化学气相沉积（CVD）被认为是一种有望实现高品质石墨烯批量生产的方法。在生长过程中，选择合适的基底对于控制样品的形貌、尺寸、层数、品质以及实际应用等十分重要。

固态金属基底虽然已被广泛研究，但由于其复杂的表面形貌使其生长动力学难以控制。例如晶界处的不均匀碳成核和不可控制的碳析出可导致石墨烯品质下降且层数不均匀。采用单晶金属基底制备样品，虽有助于石墨烯的均匀生长，但该方法耗费高昂且产率极为有限。此外，在石墨烯的实际应用中，往往需要将其从固态金属基底转移至绝缘衬底表面。然而，此过程较为复杂且极易造成石墨烯的破裂、起皱以及污染，从而影响其品质和应用。

为了避免上述复杂且具有破坏性的转移过程，研究者通过CVD直接将石墨烯生长在固态绝缘衬底（如蓝宝石、碳化硅、氮化硅等）表面。然而，由此方法制备的石墨烯通常为由诸多尺寸小于1um的晶粒所构成的多晶薄膜。石墨烯晶粒间的晶界将降低其电学和机械性能。随后，人们采用近似平衡的CVD生长法在多种固态绝缘基底表面成功制备了尺寸在微米量级的高品质石墨烯单晶。该过程中碳源具有缓慢的流速以便其扩散至石墨烯薄片边缘的合适位置，从而使体系处于最低自由能的稳定晶态，如六边形和十二边形。由此方法制备的石墨烯单晶最大尺寸约为11um，且载流子迁移率超过5000cm²V^-1s^-1。上述研究成果使石墨烯实用化进程向前迈进了一大步。然而，所合成的石墨烯仍存在诸如非均匀成核、晶体品质欠佳以及平均尺寸小等缺陷。

相较于固态基底，液相基底可提供各向同性的准原子级光滑表面，有助于石墨烯的均匀生长。流变表面赋予石墨烯单晶在特征相互作用力驱动下实现自调节的扩散、旋转和对准，从而减少或避免晶界的出现且有利于超有序或大尺寸石墨烯单晶的形成。原子在液态表面具有较大的扩散速率，有利于碳原子沿石墨烯单晶边缘扩散至合适的位置，以致体系达到最低自由能。此过程中独特的生长动力学，使得液相基底表面的石墨烯单晶具有新颖的形态。

现有技术中也有使用液相基底在化学气相沉积方法（CVD）制备石墨烯中的先例，但是其通常是在液态金属和熔融玻璃表面制备。利用石墨烯与液态金属表面间较弱的相互作用，可实现其无聚合物辅助转移，从而获得褶皱和裂纹较少的光洁石墨烯。将石墨烯直接生长在熔融玻璃表面亦可获得高质量的石墨烯，此方法巧妙地避开了转移的难题。然而，基底冷却固化的过程可使石墨烯与玻璃基底间产生压应力，在一定程度上影响了石墨烯的品质。