[发明专利]一种多室化介孔材料及其制备方法有效

专利信息
申请号: 201910502656.6 申请日: 2019-06-11
公开(公告)号: CN110203939B 公开(公告)日: 2021-01-08
发明(设计)人: 王润伟;代金玉;邹后兵 申请(专利权)人: 吉林大学
主分类号: C01B33/18 分类号: C01B33/18
代理公司: 北京众合诚成知识产权代理有限公司 11246 代理人: 马超前
地址: 130012 吉林省长*** 国省代码: 吉林;22
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摘要:
搜索关键词: 一种 多室化介孔 材料 及其 制备 方法
【说明书】:

发明公开了一种多室化介孔材料及其制备方法,该材料是以树枝状介孔氧化硅纳米球作为硬模板,将有机硅前驱体在树枝状介孔氧化硅纳米球的外表面受限生长‑刻蚀形成的,其具有树枝状的内腔、辐射状向外开放的外腔,以及连接内、外腔之间的介孔孔道;树枝状的内腔的直径与树枝状介孔氧化硅纳米球的孔壁厚度一致;辐射状向外开放的外腔的大小是通过树枝状介孔氧化硅纳米球上枝与枝之间的介孔孔径确定的。本发明的材料能够为多个空间不相容或相互竞争的催化位点提供多个合适的空间间隔,保证每一步反应的独立性以及反应之间的连通性。

技术领域

本发明涉及一种介孔材料,具体涉及一种多室化介孔材料及其制备方法。

背景技术

多室化系统是一种智能的人工合成细胞,由于其独特的细胞状结构,被广泛认为是空间隔离不相容或相互竞争催化的理想材料。同时,空间不相容催化位点的分离是发展新型串联催化(如空间正交串联催化技术)的重要方向,空间隔离不仅可以保护催化位点和催化步骤不受干扰,还可以使它们在各自的微环境中运行,甚至可以协同运行,从而大大提高催化性能。

近年来,空间隔离的氧化-还原助催化剂被负载到中空纳米结构的内/外表面,以促进电荷的分离,提高了光催化性能。例如,在一个多级孔网状物材料中实现空间正交的化学功能化,以控制串联催化中的反应顺序。但是,该材料不能为每个催化位点提供多个合适的间隔,同时保证每一步反应之间的连通性,导致催化稳定性差,适用范围有限。很明显,传统的催化过程(如加氢反应)往往在相对苛刻的条件下进行,现有的系统无法提供稳定的结构来空间隔离各种金属催化剂。

因此,为了扩大这种催化概念的适用性,理解在细胞反应中经常观察到的耦合效应,开发具有稳定无机骨架的新型多室化微/纳米结构已成为迫切需要。

发明内容

本发明的目的是提供一种多室化介孔材料及其制备方法,该材料解决了现有的多室化系统无法提供稳定的结构来空间隔离各种催化剂的问题,能够为多个空间不相容或相互竞争的催化位点提供多个合适的空间间隔,能够保证每一步反应的独立性以及反应之间的连通性。

为了达到上述目的,本发明提供了一种多室化介孔材料,该材料是以树枝状介孔氧化硅纳米球作为硬模板,将有机硅前驱体在树枝状介孔氧化硅纳米球的外表面受限生长-刻蚀形成的,其具有树枝状的内腔、辐射状向外开放的外腔,以及连接内、外腔之间的介孔孔道;所述树枝状的内腔的直径与树枝状介孔氧化硅纳米球的孔壁厚度一致;所述辐射状向外开放的外腔的大小是通过树枝状介孔氧化硅纳米球上枝与枝之间的介孔孔径确定的;所述树枝状介孔氧化硅纳米球上,枝与枝之间的介孔孔径为10~100nm,该树枝状介孔氧化硅纳米球的尺寸(粒径)为200~500nm。

本发明的介孔材料的粒径为200nm~300nm,其具有如图1所示的13C NMR谱,具有如图2所示的29Si NMR谱,具有如图3所示的红外谱图,具有如图4所示的热重曲线,具有如图7所示的N2吸附-脱附等温线图,具有如图8所示的BJH孔径分布图。

本发明的介孔材料,可用于设计空间分离的两种空间不相容或相互竞争催化位点的细胞型微/纳米反应器,本发明的介孔材料结构中相互隔离的纳米空腔,通过均一的介孔孔道连接两个纳米空腔,确保在空间上隔离两个不同的催化活性中心(如金属与金属、金属与酶)及分别的催化反应,同时保持两个催化反应之间的连通。

本发明的介孔材料,使用含有不同桥连基团的有机硅烷,包括:1,2-双(三乙氧基甲硅烷基)乙烷(BTEE)、双(三乙氧基硅基)甲烷(BTME)、双(三乙氧基硅基)乙烯(BTEEE),作为前驱体,其包覆在硬模板(DSNs)的外表面,介孔有机硅层(PMO)生长的同时诱导二氧化硅硬模板(DSNs)的溶解,最终一步合成了多室化介孔材料。

优选地,所述介孔孔道的孔径为2.2nm。所述树枝状的内腔的孔径为8.9nm;所述辐射状向外开放的外腔的孔径为21.1nm。

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