[发明专利]一种配合物、其制备方法及应用了该配合物的催化剂

说明书

本申请公开了一种配合物，具有式I所示的化学式：L·2(H₃O)·[PdCl₄]·xH₂O式I；其中，L代表瓜环类化合物分子；x代表每摩尔配合物中游离水的摩尔数，6≤x≤8；所述配合物属于单斜晶系，I2/c空间群，晶胞参数α＝γ＝90°，β＝95.0～95.1°，Z＝4。应用了该配合物的二氧化碳还原阴极催化剂在有效的降低了二氧化碳还原反应过电位的同时，提高了催化剂的选择性和稳定性。

技术领域

本申请涉及一种二氧化碳还原阴极催化剂及其制备方法和应用，属于电化学催化技术领域。

背景技术

二氧化碳作为温室效应气体中重要的一种，通常产生于自然状况下的呼吸和人类的生产活动中。同时，对于许多的工业生产和地球上的植物来说，二氧化碳是一种非常重要的原料。在理想的情况下，地球上产生的二氧化碳和消耗应该达到一个平衡。然而，随着化石燃料所产生的二氧化碳不断增加。二氧化碳的平衡正在逐步被打破。因此，我们就要从源头上减少二氧化碳的排放以及将二氧化碳转化为有用的物质。

电催化就是这样一种在温和的反应条件下，将二氧化碳一步直接转化为一氧化碳、碳氢化合物等高值化学品和液体燃料的方法。但同时二氧化碳电催化还原也存在着反应过电位较高以及反应过程中氢气的竞争反应导致产物的选择性低等挑战。因此，寻找一种高效的催化剂实现小的过电位以及较高的选择性和稳定性是很重要的。

发明内容

根据本申请的一个方面，提供了一种配合物、其制备方法、应用了该配合物的二氧化碳还原阴极催化剂及其制备方法，该催化剂在有效的降低了二氧化碳还原反应过电位的同时，提高了催化剂选择性和稳定性。催化剂制备方法简单，选择性和稳定性高。

所述配合物具有式I所示的化学式：

L·2(H₃O)·[PdCl₄]·xH₂O 式I

其中，L代表瓜环类化合物分子；

x代表每摩尔配合物中游离水的摩尔数，6≤x≤8；

所述配合物属于单斜晶系，I2/a空间群，晶胞参数为α＝γ＝90°，β＝95.0～95.1°，Z＝4。

可选地，所述配合物晶体中，每摩尔配合物中包含瓜环空腔中一摩尔的游离水和瓜环外部六摩尔的游离水，每摩尔配合物含有一摩尔瓜环。

本申请的配合物中，瓜环的空腔中心含有水分子，是在形成晶体的过程中生成的。原始加入的瓜环空腔并不含有水分子。

可选地，所述瓜环类化合物分子选自五元瓜环类化合物分子、六元瓜环类化合物分子中的至少一种。

可选地，所述瓜环类化合物分子为十甲基五元瓜环。

可选地，所述配合物的化学式为[(H₃O)₂(Me₁₀CB[5]@H₂O)]·[PdCl₄]·3H₂O，单斜晶系，I2/a空间群，α＝γ＝90°，β＝95.10～95.11°，Z＝4。

可选地，所述配合物的化学式为[(H₃O)₂(Me₁₀CB[5]@H₂O)]·[PdCl₄]·3H₂O，单斜晶系，I2/a空间群，α＝γ＝90°，β＝95.1030°，Z＝4。

所述配合物为棕色晶体。

根据本申请的另一方面，提供一种配合物的制备方法，该方法操作简单，产率高。