[发明专利]一种金属有机骨架负载孤立位点铁基催化剂的制备及其在甲烷直接转化制甲醇反应中的应用有效
申请号: | 201910533820.X | 申请日: | 2019-06-19 |
公开(公告)号: | CN112108185B | 公开(公告)日: | 2021-08-31 |
发明(设计)人: | 罗文豪;林露;王爱琴;张涛 | 申请(专利权)人: | 中国科学院大连化学物理研究所 |
主分类号: | B01J31/22 | 分类号: | B01J31/22;B01J37/08;C07C29/48;C07C31/04 |
代理公司: | 大连东方专利代理有限责任公司 21212 | 代理人: | 毛薇;李馨 |
地址: | 116000 辽宁*** | 国省代码: | 辽宁;21 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 金属 有机 骨架 负载 孤立 位点铁基 催化剂 制备 及其 甲烷 直接 转化 甲醇 反应 | ||
1.一种负载型催化剂的应用,其特征在于,将所述负载型催化剂用于甲烷低温直接氧化制备甲醇的反应,所述负载型催化剂包括多孔载体和负载在所述多孔载体上的活性组分,所述多孔载体为锆基金属有机骨架材料,所述活性组分是孤立位点铁;所述锆基金属有机骨架材料为NU-1000。
2.根据权利要求1所述的应用,其特征在于,所述负载型催化剂中,活性组分的负载量为0.01-3 wt%。
3.一种权利要求1-2任一所述的应用中负载型催化剂的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:将活性组分铁的可溶性前驱体溶解于溶剂中后,加入所述多孔载体,在溶剂热条件下合成所述催化剂,过滤、洗涤、干燥后,得到所述负载型催化剂。
4.根据权利要求3所述的负载型催化剂的制备方法,其特征在于,所述溶剂热的条件为60-120℃ 反应4-48 h;所述溶剂为N, N-二甲基甲酰胺。
5.根据权利要求3所述的负载型催化剂的制备方法,其特征在于,所述活性组分铁的可溶性前驱体为醋酸亚铁、硝酸亚铁、氯化亚铁或乙酰丙酮铁中的至少一种。
6.根据权利要求3所述的负载型催化剂的制备方法,其特征在于,所述活性组分铁的可溶性前驱体为醋酸铁。
7.根据权利要求3所述的负载型催化剂的制备方法,其特征在于,所述干燥温度为60-100oC。
8.根据权利要求1所述的应用,其特征在于,将所述负载型催化剂和过氧化氢溶液加入到高压反应釜中,充入甲烷至0.1-10 Mpa,搅拌反应制备甲醇,所述过氧化氢溶液的浓度为0.01-1 mol/L,所述反应的反应温度为0-80oC,反应时间为10 min-24 h。
9.根据权利要求8所述的应用,其特征在于,所述充入甲烷至0.1-10 Mpa前,高压反应釜内依次通入氮气和甲烷进行置换。
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