[发明专利]一种以三氟化氮为氟化剂氟化挥发回收铀的方法在审
申请号: | 201910563435.X | 申请日: | 2019-06-26 |
公开(公告)号: | CN110194494A | 公开(公告)日: | 2019-09-03 |
发明(设计)人: | 孙理鑫;牛永生;胡聪伟;窦强;李晴暖 | 申请(专利权)人: | 中国科学院上海应用物理研究所 |
主分类号: | C01G56/00 | 分类号: | C01G56/00 |
代理公司: | 上海弼兴律师事务所 31283 | 代理人: | 薛琦;邹玲 |
地址: | 201800 上*** | 国省代码: | 上海;31 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 三氟化氮 混合物 单质 混合气体 反应器 氟化剂 氟化 挥发 回收 熔盐 加热 保温 核裂变产物 去除反应器 长期运行 惰性气体 分段加热 金属合金 设备安全 体积分数 铀元素 | ||
1.一种以三氟化氮为氟化剂氟化挥发回收铀的方法,其特征在于,所述氟化挥发回收铀的方法包括以下步骤:
(1)去除反应器中的空气和水,所述反应器装有含铀的化合物的熔盐,或者含铀单质的混合物,或者一种或多种铀的化合物;所述含铀的化合物的熔盐中铀元素的含量为0.01%~30%,所述百分比为质量百分比;所述含铀单质的混合物为铀单质与核裂变产物和/或金属合金的混合物;
(2)分段加热所述反应器,第一阶段由室温加热至200℃~250℃,第一次保温;第二阶段由所述第一阶段结束时的温度加热至500℃~750℃;第二次保温;通入三氟化氮和惰性气体的混合气体,进行反应;回收反应产物;所述三氟化氮和惰性气体的混合气体中所述三氟化氮体积分数为5%~50%。
2.如权利要求1所述的氟化挥发回收铀的方法,其特征在于,所述铀的化合物为四氟化铀、氟化铀酰、三氧化铀、八氧化三铀和二氧化铀中的任意一种;
和/或,所述含铀的化合物熔盐为混合物A或混合物B,所述混合物A由熔盐和一种铀的化合物组成,所述混合物B由熔盐和两种以上铀的化合物组成;较佳地,所述铀的化合物为四氟化铀或氟化铀酰;
和/或,所述含铀的化合物的熔盐中所述熔盐为氟化物共融盐;
和/或,所述含铀的化合物的熔盐中铀元素的含量为0.758%~2.27%。
3.如权利要求2所述的氟化挥发回收铀的方法,其特征在于,所述氟化物共融盐为KF-ZrF4共融盐、NaF-ZrF4共融盐和LiF-BeF4共融盐中的任意一种;
所述KF-ZrF4共融盐中KF和ZrF4的摩尔比较佳地为58:42;
所述NaF-ZrF4共融盐中NaF和ZrF4的摩尔比较佳地为58:42;
所述LiF-BeF2共融盐中LiF和BeF2的摩尔比较佳地为67:33。
4.如权利要求1所述的氟化挥发回收铀的方法,其特征在于,去除所述反应器中的空气和水的方式为用惰性气体去除所述反应器中的空气和水。
5.如权利要求1所述的氟化挥发回收铀的方法,其特征在于,所述三氟化氮和惰性气体的混合气体中所述三氟化氮的用量相对于所述反应器中的铀元素含量在化学计量比上是过量的;
和/或,所述三氟化氮和惰性气体的混合气体中所述三氟化氮的体积分数为10%~50%,较佳地为20%~50%;
和/或,所述三氟化氮和惰性气体的混合气体的通气流量为0.2L/min~2L/min,较佳地为0.2L/min~1L/min,更佳地为0.5L/min~1L/min。
6.如权利要求1所述的氟化挥发回收铀的方法,其特征在于,所述分段加热的过程中,所述第一次保温的时间为2h~3h;
和/或,当所述反应器装有铀的化合物或多种铀的化合物的混合物时,所述第二次保温的时间为2h~3h。
7.如权利要求1所述的氟化挥发回收铀的方法,其特征在于,当所述反应器装有所述含铀的化合物的熔盐时,所述第二次保温的时间为保温至所述含铀的化合物的熔盐完全熔融;较佳地,所述第二次保温的时间为3h~24h。
8.如权利要求1所述的氟化挥发回收铀的方法,其特征在于,所述回收反应产物的方式为冷凝法;
所述冷凝法通过使用冷凝器进行冷凝;
较佳地,所述冷凝器为多级冷凝器;
较佳地,所述冷凝的温度为-70℃至-20℃;
更佳地,所述冷凝器为两级冷凝器;
更佳地,所述冷凝的温度分别为-40℃和-60℃。
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