[发明专利]一种苝酰亚胺功能化石墨烯/剑麻纤维素纳米微晶复合导热薄膜及其制备方法

权利要求书

1.一种苝酰亚胺功能化石墨烯/剑麻纤维素纳米微晶复合导热薄膜，其特征在于该薄膜是利用石墨烯与苝酰亚胺的π-π堆叠作用，有效解决石墨烯在纤维素纳米微晶基体中的分散性，进而提高石墨烯在纤维素纳米微晶复合导热薄膜的导热通路。

2.根据权利要求1所述的苝酰亚胺功能化石墨烯/剑麻纤维素纳米微晶复合导热薄膜，其特征在于所述的复合导热薄膜厚度为80～100μm。

3.一种根据权利要求1或2所述的苝酰亚胺功能化石墨烯/剑麻纤维素纳米微晶复合导热薄膜制备方法，其特征在于包括以下步骤：

(1)取质量比为(10～90):(90～10)的苝酰亚胺功能化石墨烯水分散液和剑麻纤维素纳米微晶，混合，超声波分散均匀，搅拌，抽滤成膜；

(2)将步骤(1)得到的薄膜在机械压力为10～15MPa，压制时间为5～20min下压制，即可得到苝酰亚胺功能化石墨烯/剑麻纤维素纳米微晶复合导热薄膜。

4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)中的苝酰亚胺由以下两步合成：

i)首先将苝酐与六氨基己酸按摩尔比为1：1反应，加入5～30g的溶剂咪唑，在N₂保护下，于120℃反应12h，反应结束后，将反应温度降到90℃，加入50～100mL的去离子水，升温到120℃，继续反应2h，然后将2mol/L的盐酸缓慢加入到滤液中，直到有沉淀析出，将沉淀过滤，滤饼用去离子水反复洗涤至滤液呈中性，最后在60℃真空烘箱中烘干，得到羧基化的苝被酰亚胺产物(PBI-COOH)；

ii)将上述反应产物(PBI-COOH)与乙二胺按摩尔比1：10反应，加入30～60mL N-甲基吡咯烷酮作溶剂，在N₂保护下，于120℃反应12h，反应结束后，将反应液在体积比为1：1的甲醇与去离子水中沉淀30min后，将沉淀过滤，用去离子水反复洗涤过滤至滤液呈中性，最后将产物烘干得到端氨基苝酰亚胺(PBI-NH₂)。

5.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)中的苝酰亚胺功能化石墨烯是由质量比为1：10的PBI-NH₂与石墨烯粉末在水中超声分散1.5h得到的。

6.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)中所述的剑麻纤维素纳米微晶是采用脱蜡、漂白、接枝和机械搅拌四步法从剑麻纤维中提取得到的，其步骤具体为：

i)脱蜡工艺：首先将剑麻纤维剪切成长度约为5mm的短纤，用去离子水洗涤数次，去除剑麻纤维表面的颗粒状木质素，然后将剑麻纤维在60℃的烘箱中干燥，其次，将50g干燥纤维置于4wt％的NaOH和4wt％的Na₂SO₄·10H₂O的混合水溶液中，在170℃下在500mL高压釜中反应2h，最后过滤洗涤数次，在烘箱中过夜干燥；

ii)漂白工艺：将(i)中得到的脱蜡剑麻纤维、12gNaClO₂、5mLCH₃COOH和350mL去离子水加入500mL三口烧瓶中，在80℃下搅拌2h，洗涤过滤，得到剑麻纤维素微晶(MSF)；

iii)接枝工艺：将7g MSF、35g10wt％NaOH和350mL无水乙醇加入500mL三口圆底烧瓶中，在30℃下搅拌30min，然后加入3.5g氯乙酸，在70℃下搅拌3h，离心洗涤多次收集产物；

iiii)机械搅拌：将iii)中粗产品分散在500mL去离子水中浸泡1小时，用高剪切分散匀浆器以28000rpm/min的速度将产物剪切成小碎片，得到固体含量为0.25wt％的纤维素纳米微晶(NCC)透明凝胶。