[发明专利]一种双壳型中空多孔富氮碳材料及其制备方法和用途

权利要求书

1.一种双壳型中空多孔富氮碳材料的制备方法，其特征在于：该方法包括以下步骤：

（1）沸石咪唑类金属有机骨架的制备：将钴盐和咪唑类有机物分别溶解在溶剂中，然后混合均匀，分离，得到沸石咪唑类金属有机骨架；

（2）沸石咪唑类金属有机骨架@三聚硫氰酸的制备：将步骤（1）制备获得的沸石咪唑类金属有机骨架和三聚硫氰酸分别溶解在溶剂中，然后混合均匀，分离，得到沸石咪唑类金属有机骨架@三聚硫氰酸；

（3）双壳型中空多孔富氮碳材料的制备：将步骤（2）得到的沸石咪唑类金属有机骨架@三聚硫氰酸在氮气或惰性气体氛围中通过高温热解，获得双壳型中空多孔富氮碳材料；其中：高温为600-1000 ℃；

步骤（1）中所述钴盐为易解离出金属钴离子的钴盐；所述钴盐为六水合硝酸钴、四水合醋酸钴、六水合氯化钴中的一种或多种；

所述咪唑类有机物为2-甲基咪唑；步骤（1）中加入的钴盐中钴离子与咪唑类有机物的摩尔比为1:1-10；

步骤（2）中加入的沸石咪唑类金属有机骨架与三聚硫氰酸的质量比为5-100:1。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：步骤（1）中加入的钴盐中钴离子与咪唑类有机物的摩尔比1:1.5-8；和/或

步骤（2）中加入的沸石咪唑类金属有机骨架与三聚硫氰酸的质量比为8-80:1。

3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于：步骤（1）中加入的钴盐中钴离子与咪唑类有机物的摩尔比为1:2-6；和/或

步骤（2）中加入的沸石咪唑类金属有机骨架与三聚硫氰酸的质量比为10-50:1。

4.根据权利要求1-3中任一项所述的方法，其特征在于：步骤（1）具体为：将钴盐溶于溶剂中，记为溶液I；将咪唑类有机物溶于溶剂中，记为溶液II；将溶液I与溶液II混合搅拌5-60 min，室温下静置6-48 h，分离，得到沸石咪唑类金属有机骨架。

5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：将溶液I与溶液II混合搅拌8-40 min，室温下静置12-36h，所述分离为过滤、抽滤或离心。

6.根据权利要求5所述的方法，其特征在于：将溶液I与溶液II混合搅拌10-30 min，室温下静置18-30h。

7.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：所得到的沸石咪唑类金属有机骨架再次采用溶剂进行洗涤，干燥。

8.根据权利要求7所述的方法，其特征在于：所述干燥为真空干燥。

9.根据权利要求8所述的方法，其特征在于：所述真空干燥为在40-80℃下干燥12-36h。

10.根据权利要求1-3、5-6、8-9中任一项所述的方法，其特征在于：步骤（2）具体为：将步骤（1）制备获得的沸石咪唑类金属有机骨架溶于溶剂中，记为溶液III；将三聚硫氰酸溶于溶剂中，记为溶液IV；将溶液III与溶液IV混合，超声10-120 min；分离，干燥，得到沸石咪唑类金属有机骨架@三聚硫氰酸。

11.根据权利要求10所述的方法，其特征在于：将溶液III与溶液IV混合，超声20-60min；所述分离为过滤、抽滤或离心，所述干燥为真空干燥。

12.根据权利要求11所述的方法，其特征在于：所述真空干燥为在40-80℃下真空干燥至恒重。

13.根据权利要求1-3、5-6、8-9、11-12中任一项所述的方法，其特征在于：步骤（3）具体为：将步骤（2）得到的沸石咪唑类金属有机骨架@三聚硫氰酸置于密闭反应器中，在氮气或惰性气体氛围中，升温至600-1000 ℃，保温0.2-4 h，降温冷却，得到双壳型中空多孔富氮碳材料。