[发明专利]基于FT-ICR MS的溶解性有机物分子式的确定方法

权利要求书

1.一种基于FT-ICR MS的溶解性有机物分子式的确定方法，其特征在于，包括以下步骤：

(1)测定溶解性有机物FT-ICR MS并经内部定标；

(2)基于FT-ICR MS的质荷比m/z范围确定C、H、O、N、S五种元素的变幅范围，生成排列组合网格，获取潜在待匹配分子式；

(3)根据五种元素精确分子质量换算负离子条件下各潜在待匹配分子式对应m/z值、理论去质子化m/z值向下取整、双键等价物DBE、氧碳比O/C值、氢碳比H/C值、氮碳比N/C值、硫碳比S/C值、C+1-H/2-O值，并对潜在待匹配分子式中五种元素原子数分别与相应元素标称质量乘积取模；

(4)基于下述条件对潜在待匹配分子式进行筛选：

①溶解性有机物实测m/z值155-1200；

②双键等价物DBE≥0且为整数；

③理论去质子化m/z值与向下取整值之差0.3-0.9；

④O/C≤1；

⑤0.3≤H/C≤2；

⑥-10≤C+1-H/2-O≤10；

⑦2≤H≤(2C+2)；

⑧N/C0.5；

⑨S/C0.2；

⑩分子式中五种元素原子数与相应元素标称质量乘积取模值≠1；

剔除不符合上述①～⑩定义范围的潜在待匹配分子式，亦即剔除天然水体中不存在的分子式，获取剩余理论潜在待匹配分子式；

(5)通过校正后的实测m/z值与上述剩余潜在待匹配分子式的理论m/z值逐一匹配，并依此确定实测质谱峰的分子式。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述步骤(1)中，测定溶解性有机物和超纯水Milli-Q空白样固相萃取结果的FT-ICR MS原始图谱，并经Data Analysis软件，依据Suwannee River Fulvic Acid(SRFA)标准品进行内部定标。

3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，FT-ICR MS的测定方法为：固相萃取后获得溶解性有机物样品，运用甲醇与纯水配比1:1比例稀释，之后采用15 T傅里叶变换超高分辨率质谱仪测定FT-ICR MS，并扣除超纯水Milli-Q空白质谱峰。

4.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，采用负离子电喷雾化模式测定溶解性有机物质谱。

5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，还包括将环境变量与FT-ICR MS分子式相对丰度进行关联，确定各类水体分子组成的潜在环境驱动机制，步骤如下：

(1)以各个样点对应的环境指标作为自变量；

(2)将同一背景下所采集并完成测定的各个样点对应的FT-ICR MS分子式依据筛选出的剩余潜在待匹配分子式理论m/z值排列，将出现频率20％且频次n4的分子式剔除，并将对应质谱峰相对丰度作为因变量；

(3)计算样点采集所在地对应的各个环境指标自变量与FT-ICR MS质谱峰对应的相对丰度因变量进行Spearman秩相关分析，保留显著性水平p0.05及|r|≥0.4所对应的质谱峰结果。