[发明专利]一氧化碳与甲醇制备混合芳烃的方法

权利要求书

1.一种一氧化碳与甲醇制备混合芳烃的方法，其特征在于，将含有一氧化碳和甲醇的原料，与反应器中的催化剂接触，反应，得到所述混合芳烃；

其中，所述催化剂由含有分子筛和粘结剂的物料经氧化物改性处理、酸处理以及预积碳处理得到；

所述催化剂的制备方法包括：

a)将含有分子筛和粘结剂的物料成型，焙烧Ⅰ，得到中间产物Ⅰ；

b)将含有所述中间产物Ⅰ和可溶性无机盐的物料，焙烧Ⅱ，得到经氧化物改性的中间产物Ⅱ；

c)将所述中间产物Ⅱ经酸处理，焙烧Ⅲ，即可得到中间产物Ⅲ；

d)将所述中间产物Ⅲ进行预积碳处理，即可得到所述催化剂；

其中，在步骤a)中，所述分子筛选自氢型ZSM-5、氢型MCM-22、氢型MCM-49、氢型Beta分子筛、氨型ZSM-5、氨型MCM-22、氨型MCM-49、氨型Beta分子筛中的至少一种；

所述分子筛的摩尔硅铝原子比为20～200；

在步骤b)中，所述氧化物选自氧化物A、氧化物B中的至少一种；

所述氧化物A选自氧化锌、氧化钙、氧化锶、氧化镁中的任一种；

所述氧化物B选自三氧化二铋，三氧化二镧、氧化铈中的任一种；

在步骤d)中，将中间产物Ⅲ进行预积碳处理包括：将中间产物Ⅲ在甲醇蒸气中，通入甲醇进行处理；

其中，处理温度300～450℃；处理时间0.5～10h；甲醇空速20～100h^-1。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在步骤a)中，所述粘结剂选自硅溶胶、硅藻土、氧化硅、薄水铝石、铝溶胶、氧化铝、高岭土中的至少一种。

3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在步骤a)中，所述焙烧Ⅰ的条件为：焙烧温度500～700℃；焙烧时间4～10h。

4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在步骤a)中，所述分子筛在所述催化剂中的质量含量为30～85％。

5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述氧化物A在所述中间产物Ⅱ中的重量含量为1～15％；

所述氧化物B在所述中间产物Ⅱ中的重量含量为1～10％。

6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在步骤b)中，所述焙烧Ⅱ的条件为：焙烧温度550～700℃；焙烧时间3～10h。

7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在步骤c)中，将所述中间产物Ⅱ经酸处理包括：在20～80℃下，将所述中间产物Ⅱ在酸中浸渍4～24h；

所述酸选自无机酸或者有机酸；

所述无机酸选自硝酸、硫酸、磷酸、盐酸中的任一种；

所述有机酸选自草酸或者柠檬酸。

8.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在步骤c)中，所述焙烧Ⅲ的条件为：焙烧温度500～600℃；焙烧时间2～10h。

9.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述原料中含有气体A和气体B；

所述气体A为含有一氧化碳的气体，所述气体A选自转炉煤气、纯CO中的至少一种；

所述气体B为含有甲醇的气体。

10.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述反应的条件为：

甲醇进料重量空速0.5～15h^-1；

一氧化碳与甲醇的摩尔比为0.5～10：1；

反应温度340～600℃；反应压力0.5～7.0MPa。

11.根据权利要求10所述的方法，其特征在于，所述反应的条件为：反应温度350～450℃；

甲醇进料重量空速1～10h^-1。