[发明专利]一种二硫化钒复合硫/氮共掺杂碳化合物的制备方法及其应用

说明书

本发明公开了一种二硫化钒复合硫/氮共掺杂碳化合物的制备方法，具体是将乙酰丙酮氧钒，硫代乙酰胺，三聚氰胺加入到氮甲基吡咯烷酮中，经过溶剂热反应得到m‑VS₂;再在温度为500℃、升温速度为5℃/min、N₂气氛下煅烧2h后，得到VS₂@SNC；然后将其与乙炔黑、海藻酸钠混合研磨后均匀地涂在铜箔上，作为锂电池负极，其得到的锂电池在电流密度为8 A/g时充放电循环600圈容量稳定在684.5 mA h/g。同时表现出优异的倍率放电性能，即使在电流密度为10 A/g时其充放电容量也能稳定在772.1 mA h/g。

技术领域

本发明属于电池材料技术领域，具体涉及一种二硫化钒复合硫/氮共掺杂碳化合物的制备方法及其应用。

背景技术

90年代初，Sony公司首先发现研制出以碳材料为负极，以LiCoO₂作正极的锂电池。该电池在充放电过程中，没有金属锂的存在，只有锂离子，又称为锂离子电池。但是要得到循环性能好，比容量高，大电流充放电性能好的锂离子电池负极材料一直以来是科学家的研究重点。根据与锂离子不同的反应类型，可将负极材料分为嵌入型，合金型，转化型等，而目前使用的商业化石墨负极材料就属于嵌入型，在充放电过程中，锂离子在石墨的晶格嵌入和脱出，但其理论容量仅为372 mA h/g,同时它还存在倍率性能差，循环寿命短，存在安全隐患等问题。过渡金属硫化物和石墨同属二维材料，其在充放电过程中不仅发生脱嵌锂反应，同时它还与锂离子发生转换反应，大大提高了其理论容量。不同于大部分半导体过渡金属硫化物，二硫化钒作为二维材料的一员，它具有金属导电性，更有利于电化学反应过程中电荷的传输。

发明内容

针对于上述缺陷，本发明合成了一种晶面间距扩大的二硫化钒和S/N共掺杂碳的复合物VS₂@SNC,将其用作锂电池负极，得到的锂电池具有很高的比容量和循环稳定性。

为实现上述目的，本发明的技术方案为：

一种二硫化钒复合硫/氮共掺杂碳化合物的制备方法，包括以下步骤：

（1）将乙酰丙酮氧钒，硫代乙酰胺，三聚氰胺加入到氮甲基吡咯烷酮中，搅拌均匀后，移入反应釜中，置于烘箱中进行反应得到产物m-VS₂，再用无水乙醇洗涤离心经干燥得到前驱体，命名为m-VS₂（蜜白胺-二硫化钒）；

（2）将步骤（1）得到的m-VS₂在温度为500℃、升温速度为5℃/min、N₂气氛下煅烧2h后，得到二硫化钒复合硫/氮共掺杂碳化合物， 命名为VS₂@SNC。

进一步地，步骤（1）的乙酰丙酮氧钒，硫代乙酰胺，三聚氰胺的质量分别为0.625g、0.3g、0.1g，氮甲基吡咯烷酮体积为30mL。

进一步地，步骤（1）的反应温度为200℃，反应时间为24h。

上述二硫化钒复合硫/氮共掺杂碳化合物在锂电池中的应用，其用于制备锂电池负极，具体锂电池的组装为：按质量比VS₂@SNC ：乙炔黑：海藻酸钠＝7：2：1混合研磨后均匀地涂在铜箔上，作为锂电池负极，参比电极和对电极均为金属锂，电解质由1M LiPF₆的EC+DEC、添加体积百分数分别为10%和1%的FEC和VC的溶液，所有组装均在手套箱里进行。

与现有技术相比，本发明具有如下有益效果：

本发明的二硫化钒复合硫/氮共掺杂碳化合物的制备方法，工艺简单，成本廉价，重现性好，性能优异；其得到的锂电池在电流密度为8 A/g时充放电循环600圈容量稳定在684.5 mA h/g。同时表现出优异的倍率放电性能，即使在电流密度为10 A/g时其充放电容量也能稳定在772.1 mA h/g。