[发明专利]用表面配体调节CO2

说明书

本发明题为“用表面配体调节CO₂还原反应的产物选择性”。本发明提供了用于制备具有至少一种表面配体的选择性催化金属微结构和纳米结构的方法。所述方法包括提供具有至少一种初始表面配体的初始金属微结构或纳米结构，以及用至少一种表面配体取代所述初始表面配体以提供所述催化金属微结构或纳米结构。

技术领域

本公开整体涉及一种用于制备包含至少一种表面配体的选择性催化金属微结构和纳米结构的方法。

背景技术

金属微结构和纳米结构通常用于各种催化领域中。例如，就用作二氧化碳(CO₂)还原反应中的催化剂而言，经常研究金属纳米粒子。此类结构的表面化学是这些研究的关键方面，因为表面化学可影响结构的合成及其在催化领域中的潜在应用。例如，金属纳米粒子的形态和尺寸可通过选择合适的有机配体以覆盖纳米粒子的特定小面来控制，因为这些配体将在溶液合成期间使纳米粒子的成核和生长速率灵敏。

然而，虽然配体对于合成期间调节金属微结构和纳米结构的形状和尺寸而言通常是至关重要的，但许多已知的配体对所得结构在催化领域中的用途是有害的，因为配体通常阻断对结构表面上催化位点的触及。此外，较长的配体通常影响该结构所包含的金属的电导率。

为了减轻这些问题，最近已将紫外线-臭氧辐射、热退火和酸洗用于催化剂表面清洁和表面活性剂去除。然而，这些方法通常导致催化剂聚集并引起尺寸和形态变化。因此，本领域需要一种用于制备具有可接受的催化剂活性和产物选择性但不引起结构变化和聚集的催化金属微结构和纳米结构的方法。

发明内容

本公开整体涉及一种用于制备包含至少一种表面配体的选择性催化金属微结构和纳米结构的方法。根据一些方面，该方法可包括提供包含至少一种初始表面配体的初始金属微结构或纳米结构，以及用至少一种表面配体取代初始表面配体以提供催化金属微结构或纳米结构。本公开还涉及通过本文所述的方法制得的催化金属微结构或纳米结构。

附图说明

图1示出了根据本公开的各方面的示例性方法的示意图。

图2示出了对应于根据实施例II和III制得的Cu微片的FT-IR光谱。

图3示出了根据实施例II和III制得的Cu微片的形态和尺寸表征。

图4示出了根据实施例II和III制得的Cu微片的稳定性。

图5示出了根据实施例IV进行的电解实验的电流对时间曲线。

图6示出了根据实施例IV进行的电化学研究的结果。

具体实施方式

本公开整体涉及一种用于制备包含至少一种表面配体的选择性催化金属微结构和纳米结构的方法。根据一些方面，该方法可包括提供包含至少一种初始表面配体的初始金属微结构或纳米结构，以及用至少一种表面配体取代初始表面配体以提供催化金属微结构或纳米结构。本公开还涉及通过本文所述的方法制得的催化金属微结构或纳米结构。

如本文所用，术语“微结构”是指具有微米级尺寸的可接受的催化结构，例如具有0.1微米至100微米尺寸的结构。微结构的示例包括但不限于微粒、微片、微丝、微立方体和微多面体。如本文所用，术语“纳米结构”是指具有纳米级尺寸的任何可接受的催化结构，例如具有0.1纳米至 100纳米尺寸的结构。纳米结构的示例包括但不限于纳米粒子、纳米片、纳米线、纳米立方体和纳米多面体。应当理解，当本文关于结构讨论本公开的各方面时，该讨论涉及根据本公开的任何可接受的微结构或纳米结构。

根据一些方面，微结构或纳米结构可包含可接受用作催化剂的金属，具体地适用于至少部分地催化CO₂还原反应的金属。此类金属的示例包括但不限于铜、铁、钴、镍、银、钯、它们的合金、以及它们的组合。