[发明专利]银/铌钽酸钾/钛酸钡复合聚合物介电材料的制备方法

说明书

本发明涉及纳米复合材料技术领域，旨在提供一种银/铌钽酸钾/钛酸钡复合聚合物介电材料的制备方法。包括：将聚偏氟乙烯‑三氟乙烯‑三氟氯乙烯加入N，N‑二甲基甲酰胺中，室温下混合、搅拌至澄清；以负载有银的铌钽酸钾/钛酸钡复合粉体作为填充物，将其分散在澄清溶液中，得到均匀的悬浊液；将悬浊液经滴涂成型，经干燥、保温后进行骤冷处理，得到薄膜状的复合聚合物介电材料。本发明构建的复合介电材料可增加无机颗粒间、无机颗粒/聚合物界面相互作用区域，实现界面极化效应增强，提高复合材料的介电常数，降低介电损耗。本发明制备工艺简单，方法的可操作性和可重复性高，可应用于储能电容器、柔性电子器件等制造，具有广阔的应用前景。

技术领域

本发明属于纳米复合材料技术领域，具体涉及一种银/铌钽酸钾/钛酸钡复合聚合物介电材料及制备方法。

背景技术

随着可持续能源生产技术和电子技术的快速发展，储能电容器因具有高的介电常数、大的储能密度以及可嵌入至集成电路的极板中，使其在储能装置和电子装置领域都有广泛的应用。电介质材料作为储能电容器中极其关键的一部分，对其性能起着重要作用。

传统的电介质材料主要为两大类：陶瓷和聚合物。目前存在的问题是，陶瓷如钛酸钡(BaTiO₃)等虽然具有较高的介电常数、极化强度，但是其击穿强度非常低、质量重、加工性差等使其无法满足当前对电介质材料的需求；而聚合物虽然具有较高击穿强度、质量轻、良好的加工性等，但是大多数聚合物的介电常数较低(<10)，使其无法满足当前对电介质材料的需求。因此制备出同时兼备良好介电性能和优良柔韧性的电介质材料，是提高储能电容器的关键。为此，研究者们通常在聚合物中引入陶瓷颗粒或者导电颗粒以提高介电常数。但是在提高介电常数的同时，介电损耗也大大提高，无法满足目前电子元件和储能元件的需求。

聚偏氟乙烯-三氟乙烯-三氟氯乙烯是聚偏氟乙烯的三元共聚物，具有更高的介电常数(﹥30)、良好的柔韧性、易于成型、适宜大规模生产。但是其介电常数等介电性能仍有不足，限制了其在储能电容、柔性电子器件等领域的应用。

发明内容

本发明要解决的问题是，克服现有技术中的不足，提供一种高介电常数低介电损耗的银/铌钽酸钾/钛酸钡复合聚合物介电材料的制备方法。

为解决技术问题，本发明所采用的技术方案是：

提供一种银/铌钽酸钾/钛酸钡复合聚合物介电材料的制备方法，包括以下步骤：

(1)按体积比1∶80将聚偏氟乙烯-三氟乙烯-三氟氯乙烯加入N，N-二甲基甲酰胺中，室温下混合、搅拌至澄清；以负载有银的铌钽酸钾/钛酸钡复合粉体作为填充物，将其分散在澄清溶液中，得到均匀的悬浊液；

(2)将悬浊液经滴涂成型，在60℃真空烘箱中干燥24h后，继续在150～170℃真空保温10分钟；取出后置于冰水中进行骤冷处理，得到薄膜状的复合聚合物介电材料；

在步骤(1)中，填充物中银∶铌钽酸钾∶钛酸钡摩尔比为3∶25∶25；控制填充物的添加量，使其占薄膜状的复合聚合物介电材料总体积的5～20％。

本发明中，步骤(1)中所述的分散是指：超声分散1h后在室温下搅拌5h，重复该操作一次。

本发明中，步骤(1)中所述聚偏氟乙烯-三氟乙烯-三氟氯乙烯是三元共聚物，三种组分的摩尔占比分别为：聚偏氟乙烯64.2mol％、聚三氟乙烯27.1mol％、聚三氟氯乙烯8.7mol％。

本发明中，所述填充物通过下述方法制备获得：

(1)在带有聚四氟乙烯内胆的不锈钢反应釜中，将28克氢氧化钾溶解于50ml去离子水中，室温下搅拌至溶液澄清；按摩尔比1∶4∶10取粉末状的五氧化二铌、五氧化二钽与钛酸钡，将其分散于澄清溶液中后，在180～200℃反应22～26h；氢氧化钾与五氧化二铌的质量比为28∶1.06；