[发明专利]一种基于拉曼光谱的大气黑碳气溶胶源解析方法

说明书

本发明涉及一种基于拉曼光谱的大气黑碳气溶胶源解析方法，该方法包括如下步骤：(1)选取多种单一来源的黑碳气溶胶样品，基于拉曼光谱建立判别统计分析模型，所述的判别统计分析模型包括用于判断待测样品上某一样本点黑碳来源类别的判别方程；(2)对于待测量的大气黑碳气溶胶样品，采集样品上各样本点的拉曼光谱，利用判别方程确定各样本点的黑碳来源类别，并计算该待测量样品中各黑碳来源的比例。与现有技术相比，本发明可以简单、无损地进行大气黑碳气溶胶的源解析分析。

技术领域

本发明涉及一种大气黑碳气溶胶源解析方法，尤其是涉及一种基于拉曼光谱的大气黑碳气溶胶源解析方法。

背景技术

黑碳气溶胶是大气细颗粒物PM2.5的重要组成部分，主要来源于生物质和化石燃料的不完全燃烧。黑碳气溶胶具有很强的光学吸收性，同时还可作为云凝结核或冰凝结核，扰乱地球辐射平衡，从而导致全球变暖、积雪融化加速等气候问题。除此之外，黑碳气溶胶也与心血管疾病、呼吸系统疾病和其他疾病的发病率显著相关，对人体健康产生危害。

大气黑碳气溶胶的源解析分析能够为地区能源消费结构的调整及大气治理措施的指定提供有力的理论和实验基础。目前黑碳气溶胶的源解析方法和技术以受体模型为主，包括化学质量平衡法(CMB)、黑碳仪模型、正交矩阵分解模型(PMF)、特征物质示踪法、放射性同位素示踪法、单颗粒烟雾光度计(SP2)等方法。但是，CMB、PMF、特征物质示踪法需要大量的数据和复杂的前处理，而黑碳仪、放射性同位素示踪法及SP2仅能识别生物质和化学燃料两种来源，这些问题限制了对黑碳气溶胶来源分析的充分研究。

拉曼光谱是一种非破坏性、简单快速的指纹光谱技术，能够表征单颗粒气溶胶的成分，检测气溶胶颗粒的pH、吸湿性等性质。同时，由于石墨晶体的拉曼散射对晶格结构的无序程度非常敏感，碳质材料晶域的大小、形貌和化学成分会对其拉曼峰的形状和强度产生影响。拉曼光谱已经广泛应用于不同类型碳质材料无序程度和化学结构的研究。但是，目前已提出的用于区分不同碳质材料的参数暂时没有明确的分类标准，并且缺乏普适性或者重现性。

发明内容

本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种基于拉曼光谱的大气黑碳气溶胶源解析方法。

本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：

一种基于拉曼光谱的大气黑碳气溶胶源解析方法，该方法包括如下步骤：

(1)选取多种单一来源的黑碳气溶胶样品，基于拉曼光谱建立判别统计分析模型，所述的判别统计分析模型包括用于判断待测样品上某一样本点黑碳来源类别的判别方程；

(2)对于待测量的大气黑碳气溶胶样品，采集样品上各样本点的拉曼光谱，利用判别方程确定各样本点的黑碳来源类别，并计算该待测量样品中各黑碳来源的比例。

优选地，步骤(1)各单一来源的黑碳气溶胶样品的判别模型具体通过如下步骤获得：

(11)采集单一来源的黑碳气溶胶样品的拉曼光谱；

(12)利用五峰分峰拟合方法获取特征拉曼光谱峰的谱峰参数；

(13)利用描述性统计分析获取谱峰参数中具有显著性组内差异的谱峰参数；

(14)建立逐步判别统计分析模型，从具有显著性组内差异的谱峰参数中获取最佳判别变量，建立基于最佳判别变量的判别方程。

优选地，步骤(2)具体为：

(21)采集待测量的大气黑碳气溶胶样品上各样本点的拉曼光谱；

(22)采用与步骤(12)相同的五峰分峰拟合方法获取各样本点对应的谱峰参数；

(23)将各样本点的谱峰参数输入至判别模型，利用判别方程计算得到各样本点的黑碳来源类别；