[发明专利]整体式催化剂及其制备方法和应用以及使用其的甲醇水蒸气重整制氢方法

权利要求书

1.一种整体式催化剂，其特征在于，所述整体式催化剂包括多孔材料基体，所述多孔材料基体上负载有催化涂层，所述催化涂层上负载有活性金属；

所述催化涂层包括Al氧化物、Ce氧化物、Zr氧化物和LaCrO₃中的至少一种；

所述活性金属包括Cu。

2.根据权利要求1所述的整体式催化剂，其特征在于，所述多孔材料基体为蜂窝陶瓷；

优选的，所述蜂窝陶瓷包括氧化物陶瓷、碳化物陶瓷、氮化物陶瓷和硼化物陶瓷中的一种或多种的组合；

更优选的，所述蜂窝陶瓷的比表面积为3000～10000M²/M³，所述蜂窝陶瓷的孔密度为200～2000孔/cm²。

3.根据权利要求1所述的整体式催化剂，其特征在于，所述催化涂层的质量为多孔材料基体质量的5～40wt％；

优选的，所述催化涂层的质量为多孔材料基体质量的10～20wt％。

4.根据权利要求1所述的整体式催化剂，其特征在于，所述活性金属的含量以氧化物计为多孔材料基体质量的4～30wt％；

优选的，所述活性金属的含量以氧化物计为多孔材料基体质量的5～15wt％。

5.一种根据权利要求1～4任一项所述整体式催化剂的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括以下步骤：

先将催化涂层负载于多孔材料上，再将活性金属的氧化物负载于催化涂层上，还原，得到整体式催化剂。

6.根据权利要求5所述的整体式催化剂的制备方法，其特征在于，所述制备方法具体包括以下步骤：

以Al盐、Ce盐和Zr盐中的至少一种盐为原料通过溶胶-凝胶法制备凝胶，然后将多孔材料基体浸入凝胶中，使得凝胶均匀负载于多孔材料基体上，烧结，得到催化涂层负载于多孔材料基体上的催化剂前驱体A；随后采用溶液浸渍法将活性金属的氧化物均匀负载于催化剂前驱体A中的催化涂层上，烧结，得到催化剂前驱体B，还原，得到整体式催化剂；

优选的，所述制备方法具体包括以下步骤：

以La(NO₃)₂、Cr(NO₃)₂·9H₂O和柠檬酸为原料通过溶胶-凝胶法制备凝胶，然后将多孔材料基体浸入凝胶中，使得凝胶均匀负载于多孔材料基体上，烧结，得到催化涂层负载于多孔材料基体上的催化剂前驱体A；随后采用溶液浸渍法将活性金属的氧化物均匀负载于催化剂前驱体A中的催化涂层上，烧结，得到催化剂前驱体B，还原，得到整体式催化剂。

7.根据权利要求5所述的整体式催化剂的制备方法，其特征在于，所述还原的温度为250～350℃；

优选的，所述还原在保护气体的气氛下进行，所述保护气体为H₂-N₂混合气体；

更优选的，所述H₂-N₂混合气体中H₂的含量为1～20wt％。

8.根据权利要求5所述的整体式催化剂的制备方法，其特征在于，所述制备方法还包括先将多孔材料基体进行预处理后，再进行催化剂涂层负载的步骤；

优选的，所述预处理的步骤为将多孔材料基体用盐酸处理后，清洗并干燥。

9.一种根据权利要求1～4任一项所述的整体式催化剂在重整制氢反应中的应用。

10.一种甲醇水蒸气重整制氢方法，其特征在于，所述甲醇水蒸气重整制氢的方法使用权利要求1～4任一项所述的整体式催化剂进行催化。