[发明专利]铌酸钾基高温质子导体材料及其制备方法

说明书

一种铌酸钾基高温质子导体材料及其制备方法，质子导体材料的分子式为KNb_1‑xM_xO_3‑α，M为In、Sc或Yb；方法包括以下步骤：(1)准备K₂CO₃粉体、Nb₂O₅粉体和掺杂金属氧化物粉体为原料；(2)将原料以无水乙醇为介质球磨，然后烘干，过200目筛；(3)在700±5℃条件下焙烧，随炉冷却；(4)用压片机压制成片，等静压压制成坯料；(5)置于二氧化锆刚玉坩埚中，加热至900±5℃后烧结，随炉冷却。本发明的方法在低温即可合成目标产物；质子导体材料在氢气、水蒸气传感器、氢燃料电池、有机物的加氢脱氢、电化学合成氨等方面具有良好应用前景。

技术领域

本发明属于高温质子导体材料技术领域，特别涉及一种铌酸钾基高温质子导体材料及其制备方法。

背景技术

1981年发现氢气氛或水蒸汽存在下，高温下稳定的SrCeO₃基稀土掺杂化合物具有质子导电性，从此钙钛矿型高温质子导体被人们所认识。简单钙钛矿型质子导体的结构通式为ABO_3，A可以为+1、+2、+3 价阳离子，通常为半径比较大的碱土金属元素，位于个八面体中心；B为+5、+4、+3价阳离子，通常半径较小，位于6个O^2-构成的八面体中心。

对于钙钛矿型质子导体的掺杂大多存在于B位掺杂，通常用+3或+4价的稀土离子M代替+4 或+5价的B位离子，此时，结构中会产生过剩负电荷；为了保持电中性，将产生氧空位；因此，在有水蒸气或氢气存在的情况下，有质子导电现象产生，表示为AB_1-xM_xO_3-σ（x表示掺杂元素的化学计量比，σ表示掺杂氧化物单位晶胞中O^2-空位数）；高温质子导体在氢气、水蒸气传感器，氢燃料电池，有机物的加氢脱氢，电化学合成氨等方面具有广泛的应用前景。

已发现的具有应用价值的的高温质子导体大多为钙钛矿型固体电解质，主要包括SrCeO₃、BaCeO₃、SrZrO₃、CaZrO₃、BaZrO₃基体系等，但是各种体系烧结温度高，烧结性能较差；因此，寻找一种易于烧结的质子导体材料成为迫切需要，KNbO₃基材料烧结温度低且烧结性能良好，但尚未被用作质子导体材料进行研究；目前，对铌酸钾进行研究的课题均将其作为压电陶瓷，用于电光材料；例如文献（化工技术与开发1671-9905（2012）03-0023-05）中用多种方法制备铌酸钾陶瓷材料，通过XRD、红外光谱、紫外光谱、SEM等对其进行性能表征，应用于光催化分解水，光催化降解有机污染物等。

由于质子导体具有广阔的应用前景，各国研究者对中高温质子导体从制备 、性质、质子导电机理和应用等方面进行了研究。因此，寻找一种烧结温度低，烧结性能好的材料迫在眉睫。

发明内容

本发明的目的是提供一种铌酸钾基高温质子导体材料及其制备方法，通过合适离子对KNbO₃基体进行掺杂改性，制备出烧结性能良好且质子导电性良好的质子导体材料。

本发明的铌酸钾基高温质子导体材料的分子式为KNb_1-xM_xO_3-α，其中M为In、Sc或Yb；x=0.1，α=0.1。

本发明的铌酸钾基高温质子导体材料为单一钙钛矿结构。

本发明的铌酸钾基高温质子导体材料的相对密度95~99%，气孔率1.7~5%。

本发明的铌酸钾基高温质子导体材料的制备方法包括以下步骤：