[发明专利]一种以氧化铈-二氧化硅复合材料为载体的钌基氨合成催化剂的制备方法在审
申请号: | 201911032566.1 | 申请日: | 2019-10-28 |
公开(公告)号: | CN110694623A | 公开(公告)日: | 2020-01-17 |
发明(设计)人: | 江莉龙;李春艳;师玉颖;林炳裕;林建新;倪军 | 申请(专利权)人: | 福州大学 |
主分类号: | B01J23/63 | 分类号: | B01J23/63;B01J23/10;B01J35/10;B01J37/08;B01J37/02;B01J37/18;C01C1/04 |
代理公司: | 35100 福州元创专利商标代理有限公司 | 代理人: | 修斯文;蔡学俊 |
地址: | 350000 福建省福州市鼓楼区工*** | 国省代码: | 福建;35 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 钌基氨合成催化剂 复合氧化物载体 含氢混合气体 高温煅烧 机械混合 钌前驱体 复合材料 氨合成 浸渍法 氧化硅 氧化铈 制备 催化剂 尿素 还原 引入 应用 | ||
1.一种以CeO2-SiO2复合材料为载体的钌基氨合成催化剂的制备方法,其特征在于:包括以下步骤:
1)先将硅前驱体溶于溶剂中,加热搅拌一定时间后,烘干得到SiO2;
2)将所得SiO2与Ce(NO3)3·6H2O、尿素机械混合,高温煅烧后得到CeO2-SiO2复合氧化物载体;
3)采用钌前驱体溶液浸渍CeO2-SiO2复合氧化物载体后,在含氢混合气体中还原,即得到所述钌基氨合成催化剂。
2.如权利要求1所述的以CeO2-SiO2复合材料为载体的钌基氨合成催化剂的制备方法,其特征在于:步骤1)中所用溶剂体积为硅前驱体体积的20-60倍;其中,所述硅前驱体为原硅酸四乙酯或四氯化硅;所述溶剂为乙醇、甲醇、水中的任意一种,或者乙醇、甲醇中任意一种与水的混合溶液。
3. 如权利要求1所述的以CeO2-SiO2复合材料为载体的钌基氨合成催化剂的制备方法,其特征在于:步骤1)中加热的温度为40-90 ℃,搅拌时间为2-8 h;烘干的温度为40-120℃,时间为0.5-18 h。
4.如权利要求1所述的以CeO2-SiO2复合材料为载体的钌基氨合成催化剂的制备方法,其特征在于:步骤2)中所用SiO2、Ce(NO3)3·6H2O的量按Si与Ce的摩尔比为0.001:1~1:2进行换算;
所用尿素的质量为SiO2与Ce(NO3)3·6H2O二者总质量的1%-10%。
5. 如权利要求1所述的以CeO2-SiO2复合材料为载体的钌基氨合成催化剂的制备方法,其特征在于:步骤2)中煅烧的温度为300-800 ℃,时间为0.5-6 h。
6.如权利要求1所述的以CeO2-SiO2复合材料为载体的钌基氨合成催化剂的制备方法,其特征在于:步骤3)所述钌前驱体为亚硝酰基硝酸钌、氯化钌和羰基钌中的任意一种。
7.如权利要求1所述的以CeO2-SiO2复合材料为载体的钌基氨合成催化剂的制备方法,其特征在于:步骤3)中所述含氢混合气体为氢气与氮气或0族惰性气体的混合气,其中氢气的体积含量为1%-100%。
8. 如权利要求1所述的以CeO2-SiO2复合材料为载体的钌基氨合成催化剂的制备方法,其特征在于:步骤3)中所述还原的温度为150-600 ℃,时间为0.1-36 h。
9.如权利要求1所述的以CeO2-SiO2复合材料为载体的钌基氨合成催化剂的制备方法,其特征在于:所得钌基氨合成催化剂中钌的负载量为载体质量的0.1~20%。
10.一种如权利要求1-9任一方法制得的以CeO2-SiO2复合材料为载体的钌基氨合成催化剂。
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