[发明专利]一种碳负载高熵单原子催化剂的制备方法

说明书

本发明提供了一种碳负载高熵金属单原子催化剂的制备方法，将可溶性金属盐(金属元素Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Mo、Y、Zr、lu和Ru中的5～15种)、可溶性碳源(葡萄糖)、水和乙醇混合，得到混合水溶液，再超声分散；可溶性金属盐与可溶性碳源的摩尔比为1:3～5，可溶性金属盐的物质的量与水的体积比为0.001～0.01mol:1L，可溶性金属盐的物质的量与乙醇的体积比为0.001～0.01mol:1L。再将混合溶液于25～80℃进行干燥析出，得到催化剂前驱体，再将催化剂前驱体在惰性气氛和真空条件下于600～800℃煅烧，冷却后研磨，得到碳负载高熵金属单原子催化剂。本发明方法简单，成本低廉。

技术领域

本发明是关于催化剂的，特别涉及一种碳负载高熵单原子催化剂的制备方法。

背景技术

单原子催化剂的开发能够最大限度地发挥金属的催化效率，降低制造成本。从理论上讲，负载型催化剂分散的极限是金属以单原子的形式均匀分布在载体上，这不仅是负载型金属催化剂的理想状态，而且也将催化科学带入到一个更小的研究尺度——单原子催化。单原子催化剂被应用于CO氧化及选择性氧化、加氢及选择性加氢、NO还原与氧化、水煤气变换、有机合成、甲醇水蒸气重整、燃料电池、光电催化、甲醛氧化等，因此制备单原子金属催化剂成为研究者的一个重要突破口。

目前制备单原子催化剂的方法有共沉淀法、浸渍法、原子层沉积法、反奥斯瓦尔德(Ostward)熟化法、逐步还原法和固相熔融法，然而，这些方法存在工序复杂、需要酸洗、成本高等问题，因此，需要提供一种简单的合成单原子催化剂普适性方法。

发明内容

本发明的目的，在于克服现有技术制备单原子催化剂存在工序复杂、需要酸洗、成本高等缺陷，提供一种方法简单，适用于混合多种单原子催化剂合成的碳负载高熵单原子催化剂的制备方法。

本发明通过如下技术方案与已实现。

一种碳负载高熵单原子催化剂的制备方法，具有以下步骤：

(1)将可溶性金属盐、可溶性碳源、水和乙醇混合，得到混合水溶液，再超声分散；

所述可溶性金属盐为金属元素Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Mo、Y、Zr、lu和Ru中的5～15种元素任意组合的可溶性金属盐；

所述可溶性碳源为葡萄糖；

所述可溶性金属盐与可溶性碳源的摩尔比为1:3～5；

所述可溶性金属盐的物质的量与水的体积比为0.001～0.01mol:1L；

所述可溶性金属盐的物质的量与乙醇的体积比为0.001～0.01mol:1L；

(2)将步骤(1)得到的混合溶液于25～80℃进行干燥析出，得到催化剂前驱体；

(3)将步骤(2)得到的催化剂前驱体在惰性气氛和真空条件下于600～800℃进行煅烧，煅烧时间为4h，冷却后进行研磨，得到碳负载高熵金属单原子催化剂。

所述步骤(1)的可溶性金属盐包括六水氯化钪、氯化钛、钒酸铵、钼酸铵、钨酸铵、乙酸铬、硝酸锰、葡萄糖亚铁酸盐、四水乙酸钴、乙酸钴、硝酸钴、硝酸镍、氯化铜、氯化铜、乙酸铜、乙酸锌、氯化锌、葡萄糖酸锌、氯化钇六水、四氯化锆、氯化镥六水、三氯化钌。

所述步骤(1)的混合溶液，是将可溶性金属盐与水混合得到水溶液，然后依次加入乙醇和可溶性碳源，得到混合溶液。

所述步骤(1)的水为去离子水。

所述步骤(3)的惰性气氛为氩气气氛。

所述步骤(3)的研磨后产物的粒径为1μm以下。