[发明专利]用于气相催化体系中多相催化剂相同位置微结构演变研究的装置和方法

说明书

本发明公开了一种用于气相催化体系中多相催化剂相同位置微结构演变研究的装置和方法，属于电子显微学方法以及无机化学材料领域。该方法首先将载有催化剂样品的坐标微栅放入空心椭圆球体中并转移到气相反应管内，之后转移到气相反应装置中进行反应，待反应结束或反应中某一阶段将坐标微栅从装置上取出，通过透射电镜表征反应前后坐标微栅同一位置催化剂的结构等特征。该方法在不需要对原有的电镜进行改装的前提下，实现了表征样品同一位置在反应各个阶段的结构的目的。经本发明可以实现对催化剂在气相环境中催化反应活性中心的诱导产生、演变以及失活等行为规律的探索研究，为新型高效催化剂的开发提供实验参考。

技术领域

本发明涉及电子显微学方法和无机化学材料领域，具体涉及一种用于气相催化体系中多相催化剂微结构演变研究的装置和方法。

背景技术

多相催化剂具有产物易分离、催化剂可循环使用且贵金属组分回收简单等优势，在实际生产中广泛应用。其主要被利用于负载型多相催化剂中，因此，其载体的表面结构、贵金属组分的种类和状态以及金属载体之间的相互作用都会影响催化剂性能。现今，随着表征技术的进步，可以在原子尺度对催化剂进行表征，这对于催化剂机理和催化剂设计进一步研究具有指导意义。

现代电子显微方法(分析型电子显微方法和高分辨电子显微方法)提供了从微观尺度认识和理解纳米催化材料结构特征的有效手段，在活性位的识别、优化和设计方面具有重要意义。但是目前对于多数气固相反应催化剂的研究主要集中在记录反应前后载体表面纳米粒子大致的变化，并未精确到反应前后同一纳米粒子的微结构的表征。环境电镜(EM)以及各类原位样品杆(气体、液体以及电化学样品杆等)的出现为实时观测反应条件下催化剂的动态行为、结构，精确建立结构性能关系，揭示催化反应黑盒子提供了有效途经。但是高昂的成本，有限的环境种类，以及不可避免的电子辐照影响都限制其在催化领域广泛应用。目前环境透射电镜可实现的气体压力仅为mbar级，与真实的反应条件差距甚远，原位气体样品杆可以部分改善这一情况，将压力提高至近常压状态，但是更高压力的反应条件仍难以模拟。

发明内容

本发明的目的在于克服现有技术存在的不足之处，提供一种用于气相催化体系中多相催化剂相同位置微结构演变研究的装置和方法，通过表征反应前后催化剂结构揭示各个阶段催化剂结构特征及其演变规律，例如：金属纳米粒子脱落与团聚、金属颗粒与载体位置关系及相互作用、表界面微结构等。通过此方法可以深入、准确地探索催化剂在反应中的结构与性能关系。

为实现上述目的，本发明技术方案如下：

一种用于气相催化体系中多相催化剂相同位置微结构演变研究的装置，包括透射电镜用微栅、空心椭圆球体和反应管；其中：

透射电镜用微栅：用于承载催化剂；承载催化剂的微栅放置于所述空心椭圆球体内进行反应；或者，承载催化剂的微栅放置于透射电镜中进行催化剂的表征；

空心椭圆球体：所述空心椭圆球体上开设有两个小孔及窗口，所述小孔的直径小于所述微栅的直径，该小孔用于气相反应时气体通过；所述窗口用于将所述微栅通过所述窗口放入空心椭圆球体内；所述空心椭圆球体置于反应管中；

反应管：反应管装入带有催化剂的空心椭圆球体后放入气相反应装置的炉体内进行反应。

所述反应管竖直放置于气相反应装置的炉体内，反应管竖直放置时，空心椭圆球体内的微栅不会从所述窗口中掉出。

所述反应管的内径介于空心椭圆球体的短轴长度与长轴长度之间。

所述透射电镜用微栅采用坐标载网。

所述空心椭圆球体为石英等惰性材质，所述反应管的材质为石英。

利用所述装置进行的用于气相催化体系中多相催化剂相同位置微结构演变研究的方法，包括如下步骤：

(1)电镜微栅制样以及反应前样品信息采集：