[发明专利]一种单原子催化剂的制备方法

说明书

本发明提供了一种单原子催化剂的制备方法，包括：S1)将氧化石墨烯分散液与泡沫过渡金属混合，在保护气氛中干燥，得到泡沫金属‑氧化石墨烯材料；S2)将所述泡沫金属‑氧化石墨烯材料进行液相超声剥离，得到单原子催化剂。与现有技术相比，本发明以廉价的泡沫过渡金属为金属源，利用氧化石墨烯的表面悬挂键常温捕捉泡沫金属表面的金属原子，可实现单原子催化剂的制备，且金属单原子分布均匀，分散性良好，通过控制表面悬挂键的数量，可有效控制金属单原子的载量，同时本发明制备方法操作简单，反应条件简易可控，成本低廉，易于扩大生产，通过增大泡沫过渡金属的面积，提高氧化石墨烯的投入量，即可实现单原子催化剂的大规模制备。

技术领域

本发明属于纳米材料技术领域，尤其涉及一种单原子催化剂的制备方法。

背景技术

随着纳米催化的发展和表征技术的进步，研究者发现表面不饱和配位原子往往是催化的活性位点，所以研究者通过控制纳米晶的尺寸、形貌、晶面去调控催化剂表面原子的分布和结构以提高催化性能。当纳米晶尺寸降低到团簇、单原子时，其能级结构和电子结构会发生根本性的变化，正是由于这种独特的结构特点，使得单原子催化剂往往表现出不同于传统纳米催化剂的活性、选择性和稳定性。单原子材料不仅为从分子层次认识催化反应的机理提供了理想的模型和研究平台，而且有望成为具有工业催化应用潜力的新型催化剂。

正是因为单原子催化剂最大的原子利用率、高催化活性和高选择性的特点，受到了科学绝和工业街的普遍关注。目前，文献报道了多种制备碳载氮原子(SAC)的方法，如热解、湿化学合成、物理和化学气相沉积、电化学沉积以及球磨等方式。

单原子催化剂拥有众多优点的同时，也存在着一些不足，比如当金属粒子减小到单原子水平时，比表面积急剧增大，导致金属表面自由能急剧增大，并且随着负载量的增加，在制备和反应时极易发生团聚耦合形成较大的团簇，从而导致催化剂失活等，尤其是扩大生产过程中，往往会出现均一性，存在纳米颗粒等问题，这严重阻碍了单原子催化剂的工业化生产和应用，因此获得优良的稳定性和大的负载量是单原子催化剂制备和应用过程中所面临的巨大挑战。

发明内容

有鉴于此，本发明要解决的技术问题在于提供一种单原子催化剂的制备方法，该方法制备的单原子催化剂中金属单原子分布均匀，分散性较好。

本发明提供了一种单原子催化剂的制备方法，包括：

S1)将氧化石墨烯分散液与泡沫过渡金属混合，在保护气氛中干燥，得到泡沫金属-氧化石墨烯材料；

S2)将所述泡沫金属-氧化石墨烯材料进行液相超声剥离，得到单原子催化剂。

优选的，所述氧化石墨烯分散液中氧化石墨烯与溶剂的比例为1mg：(1～20)ml。

优选的，所述泡沫过渡金属在还原气氛中进行高温处理后再与氧化石墨烯分散液混合。

优选的，所述高温处理的温度为500℃～900℃；高温处理的时间为1～3h。

优选的，所述还原气氛为氢气与惰性气体的混合气氛；所述氢气与惰性气体的摩尔比为1：(5～20)。

优选的，所述泡沫过渡金属的面积为2.5～16cm²；厚度为1～5mm。

优选的，所述氧化石墨烯分散液与泡沫过渡金属的比例为1mL：(2～10)g。

优选的，所述步骤S1)中干燥时保护气氛的流速为10～200ml/min。

优选的，所述液相超声剥离时超声的功率为500～1000W；液相超声剥离的时间为1～5h。

优选的，所述步骤S1)具体为：将氧化石墨烯分散液逐滴均匀滴入泡沫过渡金属中，在保护气氛中干燥，得到泡沫金属-氧化石墨烯材料。