[发明专利]一种单原子催化剂的制备方法在审

专利信息
申请号: 201911121018.6 申请日: 2019-11-15
公开(公告)号: CN110694669A 公开(公告)日: 2020-01-17
发明(设计)人: 吴宇恩;屈云腾 申请(专利权)人: 中国科学技术大学
主分类号: B01J27/24 分类号: B01J27/24;B01J23/72;B01J23/75;B01J23/755;B01J23/745
代理公司: 11227 北京集佳知识产权代理有限公司 代理人: 张雪娇
地址: 230026 安*** 国省代码: 安徽;34
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摘要:
搜索关键词: 单原子 催化剂 泡沫过渡金属 氨气 惰性气体 混合气氛 载体材料 制备 氮掺杂碳材料 金属 高温热处理 热处理 分散性好 高温处理 金属原子 扩大生产 密闭装置 不接触 金属源 均匀性 热扩散 体材料 挥发 团聚 捕捉
【说明书】:

发明提供了一种单原子催化剂的制备方法,包括:将氮掺杂碳材料在保护气氛中进行热处理,得到载体材料;将所述载体材料与泡沫过渡金属置于密闭装置中且两者不接触,在氨气与惰性气体的混合气氛中进行高温处理,得到单原子催化剂。与现有技术相比,本发明采用简单的热扩散方法,以泡沫过渡金属为金属源,在氨气与惰性气体混合气氛下高温热处理,泡沫过渡金属表面的金属原子以M(NH3)x的形式挥发,随后被载体材料捕捉,从而一次得到大量单原子催化剂,实现单原子催化剂的大规模制备,工艺简单,操作方便,易于扩大生产,且得到单原子催化剂中金属单原子分布均匀,分散性好,既克服了金属单原子的团聚问题,又保持了单原子催化剂的均匀性。

技术领域

本发明属于纳米材料技术领域,尤其涉及一种单原子催化剂的制备方法。

背景技术

随着纳米催化的发展和表征技术的进步,研究者发现表面不饱和配位原子往往是催化的活性位点,所以研究者通过控制纳米晶的尺寸、形貌、晶面去调控催化剂表面原子的分布和结构以提高催化性能。当纳米晶尺寸降低到团簇、单原子时,其能级结构和电子结构会发生根本性的变化,正是由于这种独特的结构特点,使得单原子催化剂往往表现出不同于传统纳米催化剂的活性、选择性和稳定性。单原子材料不仅为从分子层次认识催化反应的机理提供了理想的模型和研究平台,而且有望成为具有工业催化应用潜力的新型催化剂。

正是因为单原子催化剂最大的原子利用率、高催化活性和高选择性的特点,受到了科学绝和工业街的普遍关注。目前,文献报道了多种制备碳载氮原子(SAC)的方法,如热解、湿化学合成、物理和化学气相沉积、电化学沉积以及球磨等方式。

单原子催化剂拥有众多优点的同时,也存在着一些不足,比如当金属粒子减小到单原子水平时,比表面积急剧增大,导致金属表面自由能急剧增大,并且随着负载量的增加,在制备和反应时极易发生团聚耦合形成较大的团簇,从而导致催化剂失活等,尤其是扩大生产过程中,往往会出现均一性,存在纳米颗粒等问题,这严重阻碍了单原子催化剂的工业化生产和应用,因此获得优良的稳定性和大的负载量是单原子催化剂制备和应用过程中所面临的巨大挑战。

发明内容

有鉴于此,本发明要解决的技术问题在于提供一种单原子催化剂的制备方法,该方法制备的单原子催化剂中金属单原子分布均匀,分散性较好。

本发明提供了一种单原子催化剂的制备方法,包括:

S1)将氮掺杂碳材料在保护气氛中进行热处理,得到载体材料;

S2)将所述载体材料与泡沫过渡金属置于密闭装置中且两者不接触,在氨气与惰性气体的混合气氛中进行高温处理,得到单原子催化剂。

优选的,所述氮掺杂碳材料中氮与碳的摩尔比为1:(1~10)。

优选的,所述氮掺杂碳材料选自氮掺杂XC-72,氮掺杂石墨烯与氮掺杂碳纳米管中的一种或多种。

优选的,所述步骤S1)中热处理的温度为700℃~1100℃;所述热处理的时间为1~5h。

优选的,所述泡沫过渡金属中的过渡金属选自铁、钴、镍、铜、锌、锰、铬与钛中的一种或多种。

优选的,所述步骤S2)中氨基与惰性气体的分压比为1:(1~10)。

优选的,所述步骤S2)中高温热处理的温度为800℃~1100℃;所述高温热处理的时间为1~10h。

优选的,所述载体材料与泡沫过渡金属的质量比为1:(50~300)。

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