[发明专利]锂含量梯度分布的锂负极及其制备方法、锂二次电池

权利要求书

1.一种锂含量梯度分布的锂负极，其特征在于，包括集流体和设置在集流体表面的负极涂层，所述负极涂层包括含锂材料和混合电导材料，负极涂层中的含锂材料的含量由内向外呈梯度降低分布，负极涂层中的混合电导材料由内向外呈梯度升高分布，从而形成梯度涂层；所述含锂材料为金属锂和/或金属锂合金；

其中，所述负极涂层由至少两层的梯度涂层组成，每层梯度涂层包括含锂材料和混合电导材料；

或者，所述负极涂层由至少两层的梯度涂层与含锂材料层、混合电导材料层中的至少一层组成，每层梯度涂层包括含锂材料和混合电导材料；

所述混合电导材料为天然石墨、人造石墨、软碳、硬碳、硅、氧化亚硅、硅碳、钛酸锂、柯琴碳、乙炔黑、Super P、石墨烯、单壁碳纳米管、多壁碳纳米管中的两种以上。

2.根据权利要求1所述的锂含量梯度分布的锂负极，其特征在于，所述负极涂层中，最内侧梯度涂层中的含锂材料与混合电导材料的重量比为9-9.5：0.5-1；最外侧梯度涂层中的含锂材料与混合电导材料的重量比为2-3：7-8。

3.根据权利要求2所述的锂含量梯度分布的锂负极，其特征在于，所述负极涂层中最外侧的涂层为梯度涂层时，所述最外侧梯度涂层的厚度为2-5μm。

4.根据权利要求2所述的锂含量梯度分布的锂负极，其特征在于，所述负极涂层中最外侧的涂层为混合电导材料层时，所述混合电导材料层的厚度为2-5μm。

5.根据权利要求1～4任一项所述的锂含量梯度分布的锂负极，其特征在于，所述负极涂层的厚度为22-25μm。

6.根据权利要求1～4任一项所述的锂含量梯度分布的锂负极，其特征在于，所述负极涂层由两层梯度涂层组成；按照由内向外的顺序，所述负极涂层中的两层梯度涂层依次为内侧梯度涂层和外侧梯度涂层；

其中，所述内侧梯度涂层中的含锂材料与混合电导材料的重量比为9：1；

所述外侧梯度涂层中的含锂材料与混合电导材料的重量比为3：7。

7.根据权利要求1～4任一项所述的锂含量梯度分布的锂负极，其特征在于，所述负极涂层由三层梯度涂层组成；按照由内向外的顺序，所述负极涂层中的三层梯度涂层依次为内侧梯度涂层、中间梯度涂层和外侧梯度涂层；

其中，所述内侧梯度涂层中的含锂材料与混合电导材料的重量比为9.5：0.5；

所述中间梯度涂层中的含锂材料与混合电导材料的重量比为7：3；

所述外侧梯度涂层中的含锂材料与混合电导材料的重量比为2：8。

8.一种如权利要求1～7任一项所述的锂含量梯度分布的锂负极的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

将不同量的含锂材料与混合电导材料在180℃～200℃下形成一系列的锂基负极材料，然后将得到的锂基负极材料依次涂覆在集流体上形成负极涂层，使得负极涂层中的含锂材料的含量由内向外呈梯度降低分布，混合电导材料由内向外呈梯度升高分布；

或者，

在集流体上分层涂布混合电导材料，形成混合电导层，使得靠近集流体侧的混合电导材料层的孔隙度高，远离集流体侧的混合电导材料层的孔隙度低，然后在混合电导材料层上蒸镀金属锂或涂覆熔融金属锂，形成负极涂层，使得负极涂层中的含锂材料的含量由内向外呈梯度降低分布，混合电导材料由内向外呈梯度升高分布。

9.一种锂二次电池，其特征在于，包括正极和权利要求1～7任一项所述的锂含量梯度分布的锂负极。

10.根据权利要求9所述的锂二次电池，其特征在于，所述正极的活性材料为钴酸锂、三元材料、锰酸锂或磷酸铁锂。