[发明专利]一种用于氮甲酰化反应的固体多相催化剂及其制备和应用

权利要求书

1.一种固体多相催化剂在氮甲酰化反应中的应用，其特征在于：在所述固体多相催化剂存在下使有机胺原料与CO₂/H₂混合气在固定床、滴流床、浆态床或釜式反应器中进行所述氮甲酰化反应，

所述固体多相催化剂由金属组分和有机配体聚合物组成，其中所述金属组分是金属Ru、Pd、Ni、Mo、Cu或Fe中的一种或几种，所述有机配体聚合物是含有乙烯基官能团化的膦配体单体经溶剂热共聚生成的聚合物，所述金属组分与所述有机配体聚合物骨架中的P原子形成配位键，存在于有机配体聚合物载体上。

2.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：所述金属组分在所述固体多相催化剂总重量中占0.01-40.0％。

3.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：所述含有乙烯基官能团化的膦配体，是选自以下L1-L8官能团化膦配体中的一种或几种：

4.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：所述有机配体聚合物的比表面积为100-3000m²/g，孔容为0.1-5.0cm³/g，孔径分布在0.1-100.0nm。

5.根据权利要求1-4任一所述的应用，其特征在于，催化剂的制备方法包括：

a)在273-473K和惰性气体保护氛围下，在含有乙烯基官能团化的膦配体溶剂中，加入自由基引发剂，搅拌0.5-100小时；

b)在333K-473K和惰性气体保护氛围下，将步骤a)的溶液在水热高压釜中静置0.5-100小时，进行溶剂热聚合反应；

c)将步骤b)结束后在273-473K温度条件下真空抽除溶剂，即得到所述有机配体聚合物；

d)将所述有机配体聚合物置于含有活性金属组分的溶剂中，在273-473K和惰性气体保护氛围下搅拌0.5-100小时，然后在273-473K温度条件下真空抽除溶剂，即得到由有机配体聚合物负载活性金属组分的所述固体多相催化剂。

6.根据权利要求5所述的应用，其特征在于，步骤a)和d)中使用的溶剂是苯、甲苯、四氢呋喃、甲醇、乙醇、二氯甲烷、二氯乙烷或去离子水中的一种或几种；

步骤a)中使用的自由基引发剂是过氧化环己酮、过氧化二苯甲酰、叔丁基过氧化氢、偶氮二异丁腈或偶氮二异庚腈的一种或几种。

7.根据权利要求5所述的应用，其特征在于，所述自由基引发剂与所述有机单体的重量比为1:500-1:5。

8.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，反应温度为293-573K，反应压力为0.05-20.0MPa,液时空速为0.01-20.0h^-1,气体空速为100-20000h^-1，所述CO₂原料与所述H₂原料的摩尔比为1:1-1:100。

9.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，

所述有机胺选自下述中的一种或二种以上：其中R₁和R₂各自独立地分别选自C_1-18烷基，m为1到6的整数，并且n为1到12的整数。

10.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：所述金属组分在所述固体多相催化剂总重量中占0.5％。