[发明专利]一种稀释剂和其制备与应用

说明书

本发明涉及一种稀释剂的制备方法。主要步骤为：以费托馏分油和氢气为原料，以Pt/SAPO‑11@β为催化剂，反应压力为1.0MPa‑4.0MPa，反应温度为250℃‑400℃，空速为0.5h^‑1‑3h^‑1，氢油比为600:1‑1500:1条件下，反应获得异构烷烃。然后，将生成的异构烷烃精馏分离出中间馏分，即得到目标稀释剂。制备得到的稀释剂用于乏燃料萃取剂，能选择性地萃取分离出铀和钚。

技术领域

本发明涉及一种稀释剂的制备方法，更具体地涉及Purex流程中所需的稀释剂的制备方法。

背景技术

乏燃料后处理技术是核燃料循环后段中最关键的一个环节，是保障核能可持续发展的关键技术之一。乏燃料后处理是将已经使用3％～4％的铀废料，以化学方法将铀和钚从裂变产物中分离出来。回收的铀和钚在核电厂混合氧化物燃料中再循环使用，以生产更多能量，从而使铀资源得到更充分利用并减少浓缩铀需求。

Purex(普雷克斯)流程是目前国际上乏燃料后处理中最为成功、应用最为广泛的工艺流程，该流程将磷酸三丁酯(TBP)与乏燃料硝酸水溶液接触，TBP选择性地萃取铀和钚，而对裂变产物及其杂质的萃取率极低。然后，通过多级逆流萃取，使铀和钚与裂变产物分离。TBP具有化学稳定性好、闪点高、挥发性低、与水混溶性差、容易再生等优势，是目前最适宜的萃取剂。然而，TBP的密度和粘度较高，不易与水相中的铀、钚接触，为了获得最优的萃取效果，需要对其加以稀释。目前，常用的稀释剂是正十二烷和高级煤油。然而，现有的TBP+正十二烷/高级煤油的萃取性能仍有提高空间。因此，为了提高乏燃料中铀和钚的萃取效率，仍需开发更高性能的稀释剂。

发明内容

本发明旨在提供一种性能优于正十二烷和高级煤油的新型稀释剂的制备方法。

基于上述目的，本发明采用的技术方案为：

A)以费托馏分油为原料，以Pt/SAPO-11@β为催化剂，在反应压力为1.0MPa-7.0MPa，优选1.0-4.0MPa，反应温度为100℃-500℃，优选250℃-400℃，空速为0.5h^-1-7h^-1，优选0.5h^-1-3h^-1，氢油比为200:1-2000:1优选600:1-1500:1，条件下，反应获得异构烷烃；

B)将获得异构烷烃精馏分离出中间馏分，即得到目标稀释剂。

所述步骤A)中费托馏分油按质量百分含量计，其组成为，C11-C12烷烃的含量75％，C5-C9馏分低于5％，C14-C17馏分低于5％，其余为C10和C13。所述含有碳数C11-C12烷烃中所述C12烷烃其质量含量40％含有碳数C10-C12的烷烃原料质量。

4.按照权利要求1所述的方法，其特征在于：所述催化剂Pt/SAPO-11@β中Pt的质量分数为0.1wt％-3wt％，优选0.5wt％-2wt％，β分子筛的Si/Al比为20-40，SAPO-11和β分子筛的质量比为50:1-10:1，优选为40:1-20:1。

所述步骤B)中精馏处理时，精馏塔理论塔板数为100-200(优选150-200)，精馏塔内釜温为：80℃～140℃(优选90℃～120℃)，釜压为：0.1kPa-1kPa(优选0.2kPa-0.6kPa)，收集塔顶蒸汽温度为50℃-75℃(优选55℃-70℃)的馏分，回流比为：10-20(优选10-15)。

上述方法制备的新型稀释剂用于乏燃料萃取剂，与乏燃料的摩尔浓度3.0mol/L-4.0mol/L硝酸水溶液接触时，能选择性地萃取分离出铀和钚。

本发明针对现有稀释剂存在的萃取性能较低的问题，提供了一种高性能的稀释剂制备方法。

具体实施方式

为了进一步说明本发明，列举以下实施例，但它并不限制各附加权利要求所定义的发明范围。