[发明专利]RuSn合金团簇复合材料的应用有效
申请号: | 201911259811.2 | 申请日: | 2019-12-10 |
公开(公告)号: | CN110918091B | 公开(公告)日: | 2021-04-23 |
发明(设计)人: | 梁海伟;李丽珍;许实龙 | 申请(专利权)人: | 中国科学技术大学 |
主分类号: | B01J23/62 | 分类号: | B01J23/62;B01J35/10;C07D215/18;C07D215/06;C07D215/20 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | rusn 合金 复合材料 应用 | ||
本发明提供了RuSn合金团簇复合材料在喹啉加氢反应中的应用;所述RuSn合金团簇复合材料为掺硫介孔碳和负载在所述掺硫介孔碳上的RuSn合金团簇形成的材料。实验结果表明,本申请RuSn合金团簇复合材料作为喹啉加氢反应的催化剂具有较高的活性和选择性。
技术领域
本发明涉及喹啉加氢催化技术领域,尤其涉及RuSn合金团簇复合材料在喹啉加氢反应中的应用。
背景技术
1,2,3,4-四氢喹啉类化合物(py-THQ)是药物、生物碱、农用化学品和其他精细化学品生产制造过程中的生物活性骨架分子和关键中间体,在一些重要的处方药如奥沙尼喹、尼卡普醇、维拉霉素和双氯芬素中都有py-THQ的存在,因此,py-THQ的合成是十分重要的。
目前,py-THQ的制备方法包括催化环化反应、贝克曼重排反应以及含N杂环分子的选择性加氢反应;其中喹啉(含N杂环分子)加氢以获取py-THQ的方法因直接、简单且原子利用率高等优点,成为最主要的合成方法。
但是,喹啉加氢反应也具有诸多缺点,例如:喹啉的加氢反应表现出较高的反应能垒,这使得反应过程固有迟滞性,需要使用苛刻的反应条件;反应过程中可能生成其他的中间体和副产物;对于喹啉衍生物,尤其是带有易还原官能团如卤素的喹啉类衍生物,在加氢还原过程中可能会被氢化,从而降低反应的选择性;金属和氮杂环分子中的N原子间的强配位作用会毒化催化剂的活性位点,从而降低催化剂的稳定性。因此,一种喹啉加氢催化剂的选择是十分重要的。
发明内容
本发明解决的技术问题在于提供一种RuSn合金团簇复合材料在喹啉加氢反应中的应用,RuSn合金团簇复合材料作为催化剂在喹啉加氢反应中具有较高的活性和选择性。
有鉴于此,本申请提供了RuSn合金团簇复合材料在喹啉加氢反应中的应用;所述RuSn合金团簇复合材料为掺硫介孔碳和负载在所述掺硫介孔碳上的RuSn合金团簇形成的材料。
优选的,所述RuSn合金团簇复合材料中所述RuSn合金团簇的平均颗粒尺寸为0.8~1.2nm。
优选的,所述RuSn合金团簇复合材料中Ru和Sn的摩尔比为(1~4):1。
优选的,所述RuSn合金团簇复合材料中所述RuSn合金团簇的总负载量为5~15wt%。
优选的,所述RuSn合金团簇复合材料的制备方法具体为:
将掺硫介孔碳、钌源、锡源和溶剂混合,得到初始混合物;
将所述初始混合物在还原气氛中热处理,得到RuSn合金团簇复合材料。
优选的,所述还原气氛为氢气气氛或氢气混合气气氛,所述氢气混合气气氛选自氢气与氮气的混合气、氢气与氩气的混合气或氢气与一氧化碳的混合气;所述钌源选自三氯化钌水合物,所述锡源选自二水合氯化亚锡,所述溶剂为去离子水。
优选的,所述热处理的升温速率为2~20℃/min,温度为500℃~900℃,时间为1h~8h。
优选的,所述喹啉加氢反应中氢气的压力为1~3MPa,温度为100~150℃,时间为0.1~6h。
优选的,所述喹啉加氢反应中,以所述RuSn合金团簇复合材料中Ru计,所述RuSn合金团簇复合材料为所述喹啉的0.04mol%~0.3mol%。
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