[发明专利]萃取分离三价镧系与三价锕系离子的方法

说明书

本发明属于核燃料循环及废液处理技术领域，提供了一种萃取分离三价镧系与三价锕系离子的方法，所述方法包括：采用氧化剂对初始水相和初始有机相均进行预氧化处理，分别得到待萃取水相和待用有机相；将待萃取水相和待用有机相混合，搅拌至两相混合均匀，得到溶剂萃取体系；对溶剂萃取体系进行离心分相处理，得到富集有镧系离子的有机相和富集有锕系离子的水相。利用本发明提供的方法能够高选择性地将镧系离子从水相中萃取分离出来，对三价镧系、三价锕系离子具有极高且稳定的萃取分离效果。

技术领域

本发明涉及核燃料循环及废液处理技术领域，更为具体地，涉及一种萃取分离三价镧系与三价锕系离子的方法。

背景技术

在核能的利用过程中会产生大量的乏燃料(又称辐照核燃料)，其有效处理处置是确保核能可持续发展的关键因素之一。目前，针对乏燃料后处理，国际上普遍优先采用“先进核燃料循环”方案，即，将比例小、毒性大的锕系元素(Np、Am、Cm等)从高放废液中分离出来并通过嬗变使之转变成短寿命或稳定的核素。但是，与三价锕系元素共同存在的大量三价镧系元素具有很大的中子吸收截面，会阻碍嬗变的进行，因此在嬗变前需先将三价镧系与三价锕系离子进行分离。然而，由于三价镧系与三价锕系离子具有极其相似的理化性质，因此二者的分离难度极大，至今仍是乏燃料后处理研究中的热点和难点之一。

目前国际上普遍采用含S、N等软配位原子的萃取剂对三价镧系与三价锕系离子进行分离。但是，三价镧系与三价锕系离子过于接近的性质决定了高效分离萃取剂不易筛选，三价镧系与锕系离子间的分离系数往往不高，同时，大量新型分离萃取剂的设计与合成增加了研究成本与周期，导致该法进展较缓慢，仍无法实现成熟的工业化流程运行。因此，开发新型三价镧系与三价锕系离子分离方案十分必要。

发明内容

鉴于上述问题，本发明的目的是提供一种萃取分离三价镧系与三价锕系离子的方法，本发明提供的方法能够高选择性地将镧系离子从水相中萃取分离出来，对三价镧系、三价锕系离子具有极高且稳定的萃取分离效果。

为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供了一种萃取分离三价镧系与三价锕系离子的方法，所述方法包括：

S1、采用氧化剂对初始水相和初始有机相均进行预氧化处理，分别得到待萃取水相和待用有机相；

S2、将所述待萃取水相和所述待用有机相混合，搅拌至两相混合均匀，得到溶剂萃取体系；

S3、对所述溶剂萃取体系进行离心分相处理，得到富集有镧系离子的有机相和富集有锕系离子的水相。

在本发明的一种优选的实施方案中，所述氧化剂为过硫酸盐、铋酸盐、高锰酸盐、重铬酸盐中的任意一种或按照任意比例混合的几种。

在本发明的一种优选的实施方案中，在步骤S1中，对所述初始水相进行预氧化处理时，所述氧化剂的摩尔量至少为所述锕系离子的摩尔量的10倍，预氧化时间至少为20分钟；对所述初始有机相进行预氧化处理时，使用的氧化剂的量与初始水相预氧化时使用的氧化剂的量相同，预氧化时间与所述初始水相预氧化时间相同。

在本发明的一种优选的实施方案中，在步骤S2中，所述待萃取水相和所述待用有机相混合的过程中确保所述待萃取水相的酸度为10^-4-10¹mol/L。

在本发明的一种优选的实施方案中，所述初始有机相包括萃取剂和稀释剂；其中，在所初始有机相中萃取剂的摩尔量至少为所述锕系离子的摩尔量的5倍。

在本发明的一种优选的实施方案中，所述萃取剂为三价镧系与三价锕系离子共萃剂；所述稀释剂为烷烃类或芳香类化合物。

在本发明的一种优选的实施方案中，所述三价镧系与三价锕系离子共萃剂为酰胺荚醚类萃取剂、中性磷氧类萃取剂或磷酸类萃取剂。