[发明专利]一种负载型多孔纳米铂催化剂的制备方法

说明书

本发明提供了一种制备负载型多孔纳米铂催化剂的方法。制备流程包括：(1)多孔纳米铂颗粒的制备；(2)多孔纳米铂颗粒的负载；(3)负载后的后续处理。通过优化多孔纳米铂颗粒的制备条件、筛选载体、优化后处理的操作方法，得到优化后的催化剂。按此发明方法制备的催化剂能够在温和的反应条件下高效地催化加氢反应。

技术领域

本发明属于贵金属催化领域，具体涉及一种温和条件下高活性的负载型多孔纳米铂催化剂的制备方法。

技术背景

甲苯加氢由于具有较为广泛的用途和环保价值，因而受到关注。当前对于甲苯加氢的催化剂主要是以贵金属纳米颗粒为活性组分的负载型催化剂。Suppino等(AppliedCatalysis a-General,2016,525,41-49)采用湿式浸渍法制备了以Al₂O₃为载体的负载型的纳米Pt、Pd催化剂。所制得的催化剂在活性组分与甲苯的摩尔比为1/3038、反应温度100℃、反应压力5MPa、反应时间6h的条件下得到甲苯的转化率分别为7％与6.2％。Landers等(Reaction Kinetics Mechanisms and Catalysis,2015,114(1),295-309)以Al₂O₃为载体的负载型的纳米Fe、Co催化剂。所制得的催化剂在活性组分与甲苯的摩尔比为1/893、反应温度100℃、反应压力5MPa、反应时间6h的条件下得到甲苯的转化率分别为3.8％与3.1％。进一步的文献调研可以发现，当前常用的负载型纳米颗粒催化剂，对于甲苯加氢均存在着反应压力较为苛刻且催化剂的催化活性较低的问题。

对苯二甲腈、间苯二甲腈、邻苯二甲腈的加氢则由于所得的加氢产物具有极其广泛的用途，具有十分重要的研究价值。当前文献中常见的催化剂为Ni基催化剂。Liu等(RscAdvances,2014,4(109),63725-63733)通过K改性，制备出了负载型的3KNiCo/Al₂O₃催化剂，此催化剂在80℃的反应温度、6MPa的反应压力、6.5h的反应时间下，得到了100％的间苯二甲腈转化率及100％的间苯二甲胺选择性。随后他们(Rsc Advances 2015,5(71),57277-57285)又制备了NiFe/Al₂O₃、NiCu/Al₂O₃催化剂。NiFe/Al₂O₃催化剂在80℃的反应温度、6MPa的反应压力、2.5h的反应时间下，得到了100％的间苯二甲腈转化率及100％的间苯二甲胺选择性；NiCu/Al₂O₃催化剂在80℃的反应温度、6MPa的反应压力、2h的反应时间下，得到了100％的间苯二甲腈转化率及96％的苯二甲胺选择性。虽然所得到的活性数据较为优异，但需要指出的是在这些反应中，催化剂的用量均较大，活性组分与间苯二甲腈的摩尔比不到1/10，说明单位质量的催化剂活性实际较低。除此之外，较高的反应压力也使得这些催化剂难以放大利用。

综上所述，甲苯加氢以及对苯二甲腈、间苯二甲腈、邻苯二甲腈的加氢均存在着几个问题：1.催化剂的活性较低；2.所需要的反应条件比较苛刻。

发明内容

基于以上背景技术，催化剂所存在的低活性及苛刻反应条件的问题，本发明通过制备出负载型多孔纳米铂催化剂来解决上述问题。具体采取如下技术方案：

本发明一方面提供一种负载型多孔纳米铂催化剂的制备方法，包括如下步骤：

(1)将铂前驱体、模板剂、还原剂加入去离子水中，于25～50℃通过磁力搅拌或超声进行搅拌或超声混合，还原1～24h，离心，采用去离子水25℃～100℃进行洗涤，干燥，得到多孔纳米铂颗粒。所述铂前驱体、模板剂、还原剂的摩尔比例为1：10～200：1000～50000；