[发明专利]光催化还原处理含铀废水的聚吡咯石墨相氮化碳复合材料制备方法及应用

说明书

光催化还原处理含铀废水的聚吡咯石墨相氮化碳复合材料制备方法及应用，其制备方法包括步骤，由三聚氰胺煅烧制得石墨相氮化碳，将石墨相氮化碳与十二烷基苯磺酸钠混合振荡，然后加入不同质量比的吡咯，并进行过滤、水洗、烘干制得聚吡咯/石墨相氮化碳复合材料。调整含铀废水的pH值为4～7，将该复合材料作为除铀剂加入到含铀废水中，并置于暗箱环境下通入氮气搅拌，将搅拌后的固液混合物进行氙灯照射，对照射后的含六价铀废水进行过滤，取过滤后的清液计算含铀废水中铀的去除率。本发明制备的聚吡咯/石墨相氮化碳复合材料在可见光区催化活性好、成本低、操作简单，对含铀废水具有较高的去除率，吸附效果显著，具有较好的经济效益。

技术领域

本发明涉及含铀废水处理技术领域，特别是一种光催化还原处理含铀废水的聚吡咯石墨相氮化碳复合材料制备方法及应用。

背景技术

随着我国核技术与原子能工业的快速发展，铀矿开采、核能发电等过程产生大量的含铀核废料，铀是一种具有毒性和放射性的金属，大量的含U(Ⅵ)废料进入水环境中，含铀废水对自然环境和人类健康的威胁日益严峻。现有的处理方法主要包括吸附法，膜分离法，化学沉淀法，生物絮凝法等。这些方法虽然有一定的去除效果，但存在工艺复杂，费用高，后续处理繁琐以及产生二次污染等问题。近些年来，光催化技术因其反应条件温和、易操作，能还原高价有毒重金属的优点，越来越受到研究人员的重视。

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)是一种新型的非金属材料，具有良好的光催化性能，能够吸收可见光、热稳定性和化学稳定性良好，并且无毒、来源丰富、制备成型工艺也简单。然而纯石墨碳氮化碳却存在比表面积小，电子-空穴的高复合率和较低的光响应等缺点限制了其应用范围。现有多通过其表面官能化、复合和掺杂调变氮化碳电子结构来增加其比表面积，延长空穴复合时间，提升光催化性能。如何将氮化碳材料以及以氮化碳材料为原料的复合氮化碳材料光催化处理应用于含铀废水，为解决水环境中铀的污染提供了一种新的思路。

发明内容

本发明的目的是克服现有技术的上述不足而提供一种光催化还原处理含铀废水的聚吡咯、石墨相氮化碳复合材料制备方法及应用，采用聚吡咯石墨相氮化碳复合材料作除铀剂，并通过光催化还原处理含铀废水的铀具有较高的去除效果。

本发明的技术方案是：光催化还原处理含铀废水的聚吡咯石墨相氮化碳复合材料制备方法，包括如下步骤，

A、将三聚氰胺置于马弗炉内，以2～5℃/min均匀上升至500～550℃，煅烧3～4小时后取出坩埚内的黄色固体，得到石墨相氮化碳。

B、将十二烷基苯磺酸钠与石墨相氮化碳放入反应釜内，然后加入去离子水，采用超声波振荡30～50min，得到第一混合液，其中十二烷基苯磺酸钠与石墨相氮化碳的质量比为1: 18～20；十二烷基苯磺酸钠与去离子水的质量比为1g: 45～50ml。

C、在0℃环境中对第一混合液置进行搅拌，边搅拌边加入吡咯，得到第二混合液，其中吡咯与石墨相氮化碳的质量比为1～3：100。

D、将三氯化铁溶液加入第二混合液中，并且持续搅拌4～8小时，得到第三混合液，其中三氯化铁溶液的浓度为4g/L，石墨相氮化碳与三氯化铁溶液的质量比为1g: 25～30ml。

E、对第三混合液进行抽真空处理去除其中的水分，然后用乙醇与去离子水反复清洗至滤液表面无悬浮物，将清洗后的固体置于真空干燥箱在50～70℃下烘干10～20小时得到聚吡咯石墨相氮化碳复合材料成品。

本发明还提供了一种前述的光催化还原处理含铀废水的聚吡咯石墨相氮化碳复合材料的应用，采用聚吡咯、石墨相氮化碳复合材料作除铀剂，并通过光催化还原处理含铀废水的铀，其中，所述含铀废水为含六价铀的废水，六价铀的初始浓度C₀为5mg/L，pH为2～7，包括如下步骤：