[发明专利]同位素14

说明书

本申请公开了一种同位素¹⁴C的固化方法。在该方法中，将含有¹⁴CO的气体通入陶瓷膜电解池中，所述¹⁴CO在所述陶瓷膜电解池中的阴极被还原，得到固体¹⁴C粉末。本申请提供的方法，基于陶瓷膜电解池的高温电解技术，即直接高温电解¹⁴CO气体去除氧元素从而获得固体¹⁴C粉末，并压实封存，最终实现堆照放射性石墨中¹⁴C的最小化分离。

技术领域

本申请涉及一种同位素¹⁴C的固化方法，属于堆照放射性石墨中¹⁴C 处理处置的技术领域。

背景技术

放射性废物最小化是放射性废物管理的基本原则之一，是通过技术手段和管理手段使放射性废物的产生量和放射性活度达到实际可行的最小化的程度，从而限制随之相关的环境影响并降低废物管理的经济费用。

体积庞大并且含有大量长寿命放射性核素的堆照放射性石墨已经成为放射性废物管理的难点。如果这些堆照放射性石墨全部进行地质处置，无论从经济费用还是库容上都不合理且不可行。另外，堆照放射性石墨废含有大量长半衰期核素，例如¹⁴C(5730年)、³⁶Cl(308000年)、⁴¹Ca(103000 年)、⁵⁹Ni(76000年)、⁹⁴Nb(20000年)、²³⁹Pu(24100年)、²⁴³Am(7450 年)等不满足近地表处置的限制要求。目前普遍的做法是在反应堆关闭后的几十年内就地长期暂存、延缓退役及最终处置。其中长期暂存具有很多不确定性因素，并且将问题留给后代而没有最终解决。

然而，在核反应过程中，¹⁴C会以¹⁴CO气体存在，气相相对于固相来说体积较大，而且气体流动性强，容易对环境安全构成威胁，不符合最小化原则。

发明内容

根据本申请的一个方面，提供了一种同位素¹⁴C的固化方法，该方法基于陶瓷膜电解池的高温电解技术，即直接高温电解¹⁴CO气体去除氧元素从而获得固体¹⁴C粉末，并压实封存，最终实现堆照放射性石墨中¹⁴C 的最小化分离。

一种同位素¹⁴C的固化方法，将含有¹⁴CO的气体通入陶瓷膜电解池中，所述¹⁴CO在所述陶瓷膜电解池中的阴极被还原，得到固体¹⁴C粉末。

本发明在陶瓷膜电解池中，¹⁴CO通入陶瓷膜电解池阴极，当施加电压时，¹⁴CO被还原成¹⁴C粉末，氧离子通过陶瓷电解质(例如YSZ陶瓷电解质)传输至阳极变成氧气释放出来。本发明在密闭系统中进行，反应易控制，对于堆照放射性石墨的处理处置具有创新性与社会经济效益。

可选地，所述还原的条件为：陶瓷膜电解池的阳极和阴极之间电压 0.8～3.0V；还原温度500～1000℃。

具体地，陶瓷膜电解池的阳极和阴极之间电压的上限独立地选自2.0V、2.5V、3.0V；陶瓷膜电解池的阳极和阴极之间电压的下限独立地选0.8V、 2.0V、2.5V。

具体地，还原温度的上限独立地选自600℃、700℃、800℃、850℃、 900℃、1000℃；还原温度的下限独立地选自500℃、600℃、700℃、800℃、 850℃、900℃。

可选地，将含有¹⁴CO的气体通入陶瓷膜电解池之前，还包括：

对所述陶瓷膜电解池的阴极进行预还原处理。