[发明专利]电子或负氢离子吸收释放材料、电子或负氢离子吸收释放性组合物、过渡金属负载物及催化剂、以及与它们相关的用途有效
申请号: | 201980017648.0 | 申请日: | 2019-03-13 |
公开(公告)号: | CN111819154B | 公开(公告)日: | 2023-07-04 |
发明(设计)人: | 小林洋治;阴山洋;山下大贵;T·布鲁 | 申请(专利权)人: | 国立研究开发法人科学技术振兴机构 |
主分类号: | C01F17/224 | 分类号: | C01F17/224;C01F17/229;C01F17/235;C01F17/10;B01J23/63;C01C1/04 |
代理公司: | 北京市金杜律师事务所 11256 | 代理人: | 牛蔚然 |
地址: | 日本*** | 国省代码: | 暂无信息 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 电子 氢离子 吸收 释放 材料 组合 过渡 金属 负载 催化剂 以及 它们 相关 用途 | ||
1.过渡金属负载物,其是过渡金属负载于使用下式(1)所示的镧系氧氢化物的电子或负氢离子吸收释放材料而成的,所述过渡金属为选自由Ru、Fe、Co、Cr及Mn组成的组中的至少一种,
Ln(HO)…(1)
式(1)中,Ln表示镧系元素,所述镧系元素为选自Sm、Gd、Ce、Pr、Dy、Ho、Er、La和Nd构成的组中的至少一种,
所述式(1)所示的镧系氧氢化物具有构成晶格的镧系、以及H-与O2-以HO有序型或HO固溶型的形式共存的结构,并且所述式(1)所示的镧系氧氢化物具有选自由有序型萤石型结构、PbCl2型结构及Fe2P型结构组成的组中的至少一种。
2.如权利要求1所述的过渡金属负载物,其中,所述式(1)所示的镧系氧氢化物通过包括下述工序的制造方法得到:
工序(1),将镧系氧化物与金属氢化物混合,所述金属氢化物不包括镧系氢化物;
工序(2),在气体不存在下或者氢气或非活性气体的存在下、在常压以上的压力下对得到的混合物进行加热;及,
工序(3),在所述进行加热的工序之后,根据需要,将作为副产物的金属氧化物及未反应的金属氢化物清洗去除。
3.如权利要求1所述的过渡金属负载物,其中,所述过渡金属负载物通过包括下述工序的制造方法得到:
工序(1),将镧系氧化物与金属氢化物混合,所述金属氢化物不包括镧系氢化物;
工序(2),在气体不存在下或者氢气或非活性气体的存在下、在常压以上的压力下对得到的混合物进行加热;
工序(3),根据需要,在所述进行加热的工序之后,将作为副产物的金属氧化物及未反应的金属氢化物清洗去除;及,
工序(4),利用含浸法使过渡金属负载于得到的镧系氧氢化物。
4.氨合成用催化剂,其包含权利要求1所述的过渡金属负载物。
5.如权利要求4所述的氨合成用催化剂,其具有氢还原活性。
6.如权利要求4所述的氨合成用催化剂,其具有氨合成活性。
7.过渡金属负载物作为催化剂的氨合成的用途,所述过渡金属负载物通过包括下述工序的制造方法得到:
工序(1),将镧系氧化物与镧系氢化物混合;及,
工序(2),在气体不存在下、在至少2GPa以上的压力下对得到的混合物进行加热;及,
工序(3),利用含浸法,使过渡金属负载于得到的镧系氧氢化物,
其中,所述镧系氧化物与镧系氢化物中的镧系元素为选自Sm、Gd、Ce、Pr、Dy、Ho、Er、La和Nd构成的组中的至少一种,所述过渡金属为选自由Ru、Fe、Co、Cr及Mn组成的组中的至少一种。
8.如权利要求7所述的过渡金属负载物作为催化剂的氨合成的用途,其中,所述含浸法包括下述工序:
工序(A),将所述镧系氧氢化物分散于使过渡金属化合物溶解于溶剂而成的溶液,接着,使所述溶剂蒸发,由此得到负载物前体;及,
工序(B),在还原气氛中,对得到的负载物前体进行加热,由此得到所述过渡金属化合物中的过渡金属作为纳米金属粒子负载于所述氧氢化物而成的过渡金属负载物。
9.如权利要求8所述的过渡金属负载物作为催化剂的氨合成的用途,其中,所述含浸法中,对负载物前体进行加热时的加热温度为100~700℃、加热时间为1~5小时。
10.氨的制造方法,其包括下述工序:
将作为原料的含有氢和氮的气体以与权利要求1~3中任一项所述的过渡金属负载物或权利要求4~6中任一项所述的催化剂接触的方式进行供给的工序;及,
通过在水蒸气分压0.1kPa以下的气氛下对所述的过渡金属负载物或催化剂进行加热,从而合成氨的工序。
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