[发明专利]持续的、容易分离的熔融碳酸盐电解阴极产物

说明书

一种将在熔融碳酸盐电解期间在阴极形成的固体碳/电解质阴极产物中的电解质与碳分离的方法。所述方法允许容易地将固体碳产物与电解质分离，而对所得固体碳纳米材料的结构和/或稳定性没有任何观察到的有害影响。

相关申请的交叉引用

本申请要求2018年10月29日提交的美国临时申请第62/752,141号的权益，其全部内容通过援引并入本文。

发明领域

本发明涉及一种改进的将在熔融碳酸盐电解期间在阴极形成的固体碳/电解质阴极产物中的电解质与碳分离的方法。本文所述的方法允许容易地将固体碳产物与电解质分离，而对所得固体碳产物的结构和/或稳定性没有任何观察到的有害影响。

发明背景

一种改善二氧化碳水平升高的不利后果的方法是将二氧化碳转化成有用的产物。已经描述了通过熔融碳酸盐电解将二氧化碳转化成碳纳米材料的各种方法，所述碳纳米材料例如碳纳米管、碳纳米纤维、碳纳米洋葱(nano-onion)、碳支架、碳片和石墨烯(参见，例如本文列出的引用文献1-6)。例如，碳纳米管可以通过在熔融碳酸锂(熔点723℃)中电解或在相关的混合物(包括碱金属或碱土金属碳酸盐，具有或不具有氧化物、硼酸盐、磷酸盐、硫酸盐、硝酸盐、氯化物或其它无机盐)中电解来形成。在该电解期间，碳纳米材料通常沉积在电解阴极上，但用过量的电解质结合到阴极上。

在所得产物中探索从碳酸盐电解质中分离碳的一些方法包括各种水洗或通过具有BNZ(硅酸铝钙)耐火砖的网抽吸(draw)熔融电解质(参见例如引用文献2)。水洗方法需要冷却并且热从电解槽中可逆地损失。水性的和熔融的耐火砖提取消耗大量的材料，这对于整个二氧化碳除去工艺的可持续性是有害的。例如，可以通过添加大量的水和添加剂如硫酸氨或甲酸或盐酸来实现水性分离，以促进碳酸盐溶解到水相中，用于从固体碳产物中分离。对于(熔融的)固体碳/电解质产物，耐火砖通过与耐火砖的铝酸盐或硅酸盐组分的化学反应来抽吸熔融的碳电解质而起作用。这些耐火砖组分在分离期间被消耗，例如不受任何理论或具体方程式的束缚，消耗碳酸锂的耐火砖材料的反应分别以氧化铝和二氧化硅的消耗为例，生成铝酸锂和原硅酸锂或偏硅酸锂：

Li₂CO₃+Al₂O₃→2LiAlO₂+CO₂(放出气体) (1)

2Li₂CO₃+SiO₂→Li₄SiO₄+2CO₂(放出气体) (2a)

Li₂CO₃+SiO₂→Li₂SiO₃+CO₂(放出气体) (2b)

碳纳米管是柔性的，并且具有迄今为止测量的任何材料的最高拉伸强度(参见，例如，本文列出的引用文献7和8)。最近，已经观察到熔融碳酸盐电解的碳产物可以由掺混的碳纳米管的基质构成(参见，例如，本文列出的引用文献2)。

因此，需要新的和有效的方法来从在电解期间在阴极处形成的固体碳纳米材料中分离电解质，从而提供更可持续的(例如，防止热和电解质浪费)、更经济有效的方法和提供更清洁、更有用的纳米材料。

发明内容

本发明涉及一种在碳酸盐电解反应期间从例如在阴极上形成的固体碳/熔融电解质混合产物(碳酸盐凝胶(carbanogel))中分离碳产物的改进方法。