[发明专利]一种制备单分散二氧化铀微球的方法

说明书

本发明涉及一种制备单分散二氧化铀微球的方法，属于陶瓷成型技术领域。该方法利用硅油对内凝胶法的铀胶液的剪切力，使铀胶液破碎成一个个尺寸均一的液滴，制备出球形度好、尺寸均一的单分散UO₂陶瓷微球。其中铀胶液中的六次甲基四胺在热硅油受热分解放出氨，使液滴固化成凝胶微球，凝胶微球经过洗涤，干燥，烧结后即可得到球形度好，尺寸均一的单分散UO₂陶瓷微球。UO₂微球的大小可以根据两台注射泵的流速和硅油的粘度来进行调节，十分灵活方便。

技术领域

本发明涉及一种制备单分散二氧化铀微球的方法，属于陶瓷成型技术领域。

背景技术

高温气冷堆中UO₂核芯的尺寸在500μm左右，但其铀装量较低，极大限制其经济性。而球形堆积燃料是将小尺寸的UO₂微球添加在大尺寸UO₂微球的空隙中，增加了燃料棒的堆积密度，从而增加其铀装量。两种粒径比大于或者等于7的微球混合堆积方式可以达到有效堆积密度大于80％的燃料棒。以高温气冷堆500μm的UO₂微球为例，则需要70μm以下的小尺寸UO₂微球互相堆积就可以达到有效堆积密度大于80％的燃料棒。而且，为了更好控制高温气冷堆的发热功率，需要微球的尺寸均一。因此需要制备70-500μm范围内的单分散UO₂微球。

溶胶凝胶法由于能避免直接处理放射性粉末，成为了制备UO₂微球的首选。清华大学核研院利用振动分散结合溶胶凝胶法中的外凝胶法制备出500μm的UO₂微球。美国橡树岭的Hunt等人采用射流载带技术与精密喷头，结合溶胶凝胶法中的内凝胶法制备得到了20～300μm的UO₂微球。在这个过程中，射流载带技术与精密喷头是导致UO₂微球尺寸分布不均的原因。清华大学核研院公开了一套外凝胶法制备小尺寸铈稳定氧化锆微球工艺来模拟小尺寸UO₂微球的制备，但所制备的微球的球形度较差，球形度均值约为1.05。并且对比了外凝胶法和内凝胶法的优缺点，结果表明，内凝胶法较外凝胶法球形度好，但分散度较大，且粒径不均。

发明内容

本发明的目的是提出一种制备单分散二氧化铀微球的方法，改进已有技术中内凝胶法制备UO₂微球尺寸略有不均的缺点，以制备得到粒径在70-500μm范围内的单分散UO₂微球。

本发明提出的单分散二氧化铀微球的制备方法，包括以下步骤：

(1)将U₃O₈粉末与摩尔浓度为16mol/L的HNO₃混合，混合的质量体积比为：U₃O₈粉末:HNO₃＝1:(0.3～0.5)g/mL，在混合液中加入去离子水，在60～90℃加热溶解1～5小时，使U₃O₈粉末完全溶解后，冷却至20～25℃，过滤，在滤液中加入去离子水，得到浓度为2～3mol/L的硝酸铀酰溶液，记为第一混合液，将配制好的第一混合液冷却至0～5℃，备用；

(2)配制摩尔浓度为3mol/L的六次甲基四胺(HMTA)和摩尔浓度为3mol/L的尿素(Urea)的混合溶液，混合的体积比为：六次甲基四胺:尿素＝1:(1～3)，得到第二混合液，将第二混合液冷却至0～5℃备用；

(3)将第二混合液缓慢加入到第一混合液中，边加入边搅拌，加入体积比为：第二混合液:第一混合液＝1:(0.5～1)，得到铀胶液，铀胶液在0～5℃下保存，备用；