[发明专利]一种氮掺杂类石墨相氮化碳可见光催化剂及其制备方法与应用

说明书

本发明公开了一种氮掺杂类石墨相氮化碳可见光催化剂及其制备方法与应用。该方法采用热剥离‑溶剂热结合的制备方法，合成的N‑g‑C₃N₄具有优异的光催化性能。该方法以三聚氰胺为原料，采用常用的N,N‑二甲基乙酰胺等有机溶剂通过溶剂热反应合成N‑g‑C₃N₄光催化剂，具有操作简单、原料易得、无添加剂、成本低、应用条件温和，对环境友好等优点，为氮原子掺杂提供了一条可借鉴的方案。本发明的N‑g‑C₃N₄光催化剂性能优异，稳定性好，在光催化降解有机污染物方面具有较大的应用潜力，在可见光下对罗丹明B等有机染料的光催化降解效率可达95％以上。

技术领域

本发明属于光催化技术领域，具体涉及一种氮掺杂类石墨相氮化碳(N-g-C₃N₄)可见光催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

光催化技术以半导体材料作为催化剂载体，利用源源不断的太阳光作为光源，具有能源利用率高，能耗低，适用范围广等优势，为当今治理环境污染的热门研究领域之一。

类石墨相的氮化碳(g-C₃N₄)作为一种不含金属成分的可见光光催化剂，表现出优异的稳定性，同时还具备可调控组成，能带位置灵活可调等优点。但是，目前的g-C₃N₄，存在着比表面积小，可见光的能源利用率低等问题，限制了其在光催化降解有机污染物的应用。

纳米材料中氮掺杂的方式可分为两种：(1)将氮源与纳米材料前驱体直接混合，在制备的过程中掺杂。(2)先制备出纳米材料，再将纳米材料与氮源进行混合后发生反应掺杂。一般而言，前者能够做到将氮原子均匀地掺杂入纳米材料骨架中，且氮原子掺杂量较易控制，但工艺复杂，容易破坏纳米材料本身的结构功能，很难在工业中实际应用；后者则更倾向于在边缘和缺陷处形成杂环结构，因具备操作简单、成本低、可大规模生产的优势，但也面临氮原子掺杂量低和调控氮原子构型结构困难等问题。

第二种氮原子掺杂方式中，氮源往往通过含氮基团的引入实现，常用的含氮试剂有氨气、硝酸、胺类、尿素、双氰胺等。如采用在氨气气氛下，高温煅烧的方法使氮掺杂入TiO₂纳米棒，工艺过程复杂，且原料氨气有毒(参见Applied Catalysis B:Environmental2017,204,209-215)；采用尿素在350℃条件下与活化的碳纳米材料反应制备含氮纳米材料，原料尿素难以反应完全，需要高温蒸馏水清除。由于难以清除完全，造成纳米材料纯度不高，且有一定的资源浪费(参见EnergyFuels 2006,20,1275-1280)；采用二甲基甲酰胺作为溶剂热反应溶剂，可在g-C₃N₄表面掺杂氮源，但二甲基甲酰胺作为常用的高温溶剂热反应溶剂，化学性质稳定，在高温条件下也无法提供充足的氮源，导致其表面的氮掺杂仅仅形成N-H键，催化剂活性欠佳(参见Applied Surface Science，2018，459，845-852)。

发明内容

为了克服现有技术存在的上述不足，本发明的目的是提供一种氮掺杂类石墨相氮化碳可见光催化剂(N-g-C₃N₄可见光催化剂)及其制备方法与应用。

本发明所要解决的技术问题是，克服以上背景技术中提到的不足和缺陷，提供一种氮掺杂类石墨相的氮化碳可见光催化剂及其制备方法。该方法具有原料无毒，廉价易得，工艺简单等优点，所制备的催化剂在降解罗丹明B反应中能够取得了较好的效果。

本发明的目的至少通过如下技术方案之一实现。