[发明专利]一种以笼型聚倍半硅氧烷为模板制备的氮化碳材料及其制备方法与应用

说明书

本发明提供了一种以笼型聚倍半硅氧烷为模板制备的氮化碳材料及其制备方法与应用，其制备方法包括步骤：将碳氮前驱体与模板通过研磨混合均匀，得到混合物；惰性气氛下，将上述混合物进行煅烧，即得到氮化碳材料；所述模板为笼型聚倍半硅氧烷。本发明的制备方法无碳残余，无需后处理，反应一步完成，简化了生产工艺，降低了对环境的污染；本发明所用原料廉价易得，模板可回收重复使用，生产成本低；本发明的制备方法在常压下进行，无需使用复杂的设备，易于工业化生产。本发明制备方法得到的氮化碳材料，比表面积大，将其作为光降解水或染料的催化剂，具有较高的催化活性和较好的重复性，在太阳能转化及污水处理方面具有潜在的利用价值。

技术领域

本发明涉及一种以笼型聚倍半硅氧烷为模板制备的氮化碳材料及其制备方法与应用，属于材料化学领域。

背景技术

随着世界能源危机的到来，化石能源的枯竭是不可避免的，因此新型能源的开发，特别是太阳光能的转化，将是未来科学研究及经济增长的关键方向。而光催化技术可通过水裂解制氢、还原二氧化碳等过程，将低密度的太阳能转化为高密度的化学能，而备受关注。作为光催化技术的核心，开发一种制备简单、廉价易得、高效稳定的光催化剂尤为关键。

从2009年开始，石墨相氮化碳材料(g-C₃N₄)，因其独特的光解水性能，可循环利用，绿色无污染等优点备受关注。但是，研究者们发现通过高温热聚合制备的g-C₃N₄多为块状材料，存在表面积小，可见光吸收范围窄、光生电子空穴易复合等缺点，导致其光催化活性较低。

因此，通过构建多孔结构，可有效增加反应活性位、促进反应传质以及降低载流子复合，从而提高g-C₃N₄材料的光催化活性。目前多孔g-C₃N₄材料的制备主要包括软模板法和硬模板法。软模板法是通过在热聚合过程中引入高温下可降解的模板制备g-C₃N₄材料，例如：Wang等通过在双氰胺的热缩和体系中引入Triton-X 100，制备多孔g-C₃N₄，改善了g-C₃N₄材料的比表面积(参见：ChemSus Chem,2010,3,435-439)；Yan等亦通过在三聚氰胺的热缩和体系中引入Pluronic 123嵌段共聚物改善了g-C₃N₄材料的表面面积和可见光吸收能力(参见：Chem.Commun.,2012,48,3430-3432)。中国专利文件CN106423243A提供了一种棒状多孔氮化碳光催化剂及其制备方法，以酚醛树脂球为模板，高温聚合三聚氰胺，得到棒状多孔氮化碳。但是，国内外研究者Zhang和Schnepp发现(参见：J.Mater.Chem.A,2015,3,14081-14092)，由于氮化碳材料需要在大于500℃的惰性气氛下形成，因此软模板法不可避免的由于高温碳化效应带来的碳残余问题，而导致制备的g-C₃N₄材料碳氮比失衡，有效C₃N₄材料的成份降低，最终使材料的光催化性能降低。