[发明专利]一种氯化镧熔盐介导的氮化钽光阳极及其制备方法

说明书

本发明公开了一种LaCl₃熔盐介导的Ta₃N₅光阳极及其制备方法。本发明在低剂量LaCl₃熔盐的辅助下，用传统简便的直接氧化和氮化Ta箔方法制备了LaCl₃熔盐介导的Ta₃N₅光阳极，成功地提高了其光电催化水分解的性能。该Ta₃N₅光阳极在太阳光谱都有更强的吸收，具有高效的光电催化分解水的活性，性能的提升来源于表面的La元素掺杂与LaTaON₂物相的生成。本发明方法设备简单，易于操作，光阳极结晶质量好，性能稳定，有利于大规模推广应用。LaCl₃熔盐的引入为传统制备方法带来了新的面貌，为大面积、低成本、高效的光阳极提供了新的方法。

技术领域

本发明属于光电催化领域，具体涉及一种LaCl₃熔盐介导的Ta₃N₅光阳极及其制备方法。

背景技术

光电化学(PEC)水分解作为一种将太阳能转化为氢气氧气形式的化学能的策略，已引起人们的广泛关注，为可再生能源的开发提供了一条可行的技术路线。这其中Ta₃N₅具有与析氢析氧电位匹配良好的能带结构、足够的光吸收(～2.1eV)、低成本和环境友好等优点，是一种很有前途的候选材料。然而，表面/体内的缺陷和载流子复合限制了其性能的发挥。

在最近的研究中，Ta₃N₅光阳极主要由阳极氧化的Ta₂O₅纳米管、沉积的Ta₂O₅纳米棒或碱金属钽酸盐氮化而成，并获得了令人欣喜的光电流。然而，直接氧化再氮化金属钽片的传统方法这些年几乎没有突破性进展。这种传统的方法是最适合大规模工业化生产的。

掺杂和异质结是改善Ta₃N₅光电化学性能的两种有效手段。掺杂可以通过电荷补偿有效地抑制Ta₃N₅中的氧缺陷，而异质结则通过其能带差异造成的电势驱动力促进光生载流子分离(特别是与各类Ta基钙钛矿型氮氧化物)。如何结合这些手段来改进传统的氧化氮化钽金属片方法以获得高性能的光电极迫在眉睫。本发明通过LaCl₃熔盐介导的方法，实现了Ta₃N₅表面的掺杂与异质结改性，成功提升了光电催化性能，为传统制备方法提供了新思路。

发明内容

本发明的目的是提供一种低成本，制备周期短，光电催化性能优异的LaCl₃熔盐介导的Ta₃N₅光阳极的制备方法。

本发明的LaCl₃熔盐介导的Ta₃N₅光阳极的制备方法，包括预先氧化、LaCl₃熔盐介导、Ta₃N₅光阳极制备；具体包括如下步骤：

1)预先氧化：在丙酮、乙醇和去离子水中分别对Ta箔进行超声清洗处理，然后在空气中退火，形成一层氧化层；

2)LaCl₃熔盐介导：配置LaCl₃溶液；将步骤1)中氧化过的Ta箔放置在加热板上，随后在Ta箔上逐滴滴加LaCl₃溶液；当溶剂蒸发后，在Ta箔上会形成一层致密、光滑、半透明的LaCl₃薄膜，获得前驱体。

3)Ta₃N₅光阳极制备：将步骤2)中的前驱体在氨气氛中进行热处理，得到LaCl₃熔盐介导的Ta₃N₅光阳极。