[发明专利]一种氮掺杂的石墨炔铆定的过渡金属单原子催化剂及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种氮掺杂的石墨炔铆定的过渡金属单原子催化剂，其特征在于，由氮原子掺杂在石墨炔载体中，过渡金属单原子铆合在氮掺杂石墨炔表面以单原子的形式均匀分散在氮掺杂石墨炔表面形成；

所述氮掺杂的石墨炔铆定的过渡金属单原子催化剂制备包括：

（1）将石墨炔与含N有机小分子在有机溶剂中充分搅拌，使其反应，反应后干燥得到混合物A；

（2）将步骤（1）中的混合物A在惰性气氛下进行高温热解，得到黑色固体B；

（3）将步骤（2）中得到的黑色固体与过渡金属盐分散在水中，在惰性气氛下搅拌反应得到混合物C，超声、离心得固体沉淀D；

（4）将步骤（3）中得到的固体沉淀D分散在水中，在惰性气氛下将还原剂加入上述分散液，搅拌反应，反应后产物离心洗涤得到固体沉淀E；

（5）将步骤（4）中得到的固体沉淀E酸化后，离心洗涤干 燥得到黑色固体F，即得到氮掺杂的石墨炔铆定的过渡金属单原子催化剂。

2.根据权利要求1所述的氮掺杂的石墨炔铆定的过渡金属单原子催化剂，其特征在于，所述的过渡金属单原子包括铁、钴、镍中的任意一种或两种以上的组合。

3.一种权利要求1所述的氮掺杂的石墨炔铆定的过渡金属单原子催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

（1）将石墨炔与含N有机小分子在有机溶剂中充分搅拌，使其反应，反应后干燥得到混合物A；

（2）将步骤（1）中的混合物A在惰性气氛下进行高温热解，得到黑色固体B；

（3）将步骤（2）中得到的黑色固体与过渡金属盐分散在水中，在惰性气氛下搅拌反应得到混合物C，超声、离心得固体沉淀D；

（4）将步骤（3）中得到的固体沉淀D分散在水中，在惰性气氛下将还原剂加入上述分散液，搅拌反应，反应后产物离心洗涤得到固体沉淀E；

（5）将步骤（4）中得到的固体沉淀E酸化后，离心洗涤干燥得到黑色固体F，即得到氮掺杂的石墨炔铆定的过渡金属单原子催化剂。

4.根据权利要求3中所述的氮掺杂的石墨炔铆定的过渡金属单原子催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（1）中所述含N有机小分子为三聚氰胺，所述的含N的有机小分子与过渡金属盐的摩尔比为13～2：1，所述有机溶剂选自乙醇、丙酮或氯仿中的一种或多种；步骤（1）中反应温度为20-25 ℃，反应时间为12-24 h，干燥条件为真空干燥50-100 ℃，烘干时间4-6 h。

5.根据权利要求3中所述的氮掺杂的石墨炔铆定的过渡金属单原子催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（2）中惰性气氛为He、Ne、Ar、Kr、Xe或Rn中的任意一种或者至少两种的组合，高温热解温度为700-1000 ℃，时间为2-4 h。

6.根据权利要求3中所述的氮掺杂的石墨炔铆定的过渡金属单原子催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（3）中所述过渡金属盐包括：含铁的化合物、含钴的化合物、含镍的化合物中的任意一种或两种以上的化合物；所述过渡金属盐物质的量为0.04-0.18 mol；惰性气氛为He、Ne、Ar、Kr、Xe或Rn中的任意一种或者至少两种的组合，水的体积为20-80 mL，反应温度为20-25 ℃，反应时间为12-24 h。

7.根据权利要求3中所述的氮掺杂的石墨炔铆定的过渡金属单原子催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（4）中所述还原剂选自硼氢化钠、硫代硫酸钠或亚硫酸氢钠；反应温度为15-40 ℃，反应时间为12-24 h。

8.根据权利要求3中所述的氮掺杂的石墨炔铆定的过渡金属单原子催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（5）中所述酸化使用的酸为硫酸、盐酸、硝酸中的任意一种或者至少两种的组合；所述酸的浓度为1-5 mol/L；干燥温度为50-150℃。

9.一种权利要求1所述的氮掺杂的石墨炔铆定的过渡金属单原子催化剂作为氧还原催化剂材料在燃料电池开发中的应用。

10.根据权利要求9中所述的应用，其特征在于，所述氮掺杂的石墨炔铆定的过渡金属单原子催化剂代替Pt基催化剂在燃料电池开发中的应用。