[发明专利]一种二氧化铀-碳化物复合燃料芯块及其制备方法

说明书

本发明公开一种二氧化铀‑碳化物复合燃料芯块及其制备方法，本发明首先通过低温预烧结在二氧化铀微球表面包覆一层抑制界面反应层金属钼，然后再将包覆抑制界面反应层金属钼的二氧化铀微球与碳化物烧结制备成二氧化铀‑碳化物复合燃料芯块。本发明通过在二氧化铀微球表面包覆一层抑制界面反应层金属钼从而将二氧化铀和碳化物隔开，避免二氧化铀与碳化物高温反应生成其它化合物导致碳化物对二氧化铀的热导率降低，更有效解决二氧化铀‑碳化物复合燃料芯块界面反应问题。此外，由于金属钼具有高导热、高熔点和适宜的中子吸收截面等核性能，同时还具有与二氧化铀、碳化物优异的高温化学相容性，因此，抑制界面反应层金属钼进一步提高二氧化铀热导率。

技术领域

本发明属于粉末冶金技术、先进复合材料及反应堆裂变能源领域，具体涉及一种二氧化铀-碳化物复合燃料芯块及其制备方法。

背景技术

2011年3月日本福岛核电站事故的突然发生，使现役的商用核反应堆燃料元件UO₂-Zr安全可靠性受到了严重质疑。在核能快速发展的新态势和更高本质安全性要求下，UO₂-Zr燃料元件已不能满足未来核能更高本质安全性和多应用堆型发展的要求。福岛灾难性核电事故暴露了现有二氧化铀燃料的低热导率的劣势，即在事故工况下堆芯余热不能有效散出从而存在熔堆的隐患。因此，当前最为有效方式为在二氧化铀基体中添加一定的高导热第二相材料。其中，碳化物(XC,X＝Si,Zr)具有优异的导热性能，同时兼具低中子吸收截面和高熔点，优选为第二相材料。

然而，二氧化铀-碳化物复合燃料芯块在高温烧结致密化过程中，由于二氧化铀与碳化物在高温下会发生界面反应生成U-C-X化合物，降低了碳化物增强二氧化铀热导率的效果，并且显著影响二氧化铀在高温近事故工况下的热稳定性和化学稳定性。

因此，为解决二氧化铀与碳化物在高温烧结制备过程中以及高温近事故工况下的界面反应问题，以改善二氧化铀-碳化物复合燃料芯块的热导率，并适用于更为苛刻的高温事故工况，迫切需要开发一种抑制二氧化铀-碳化物界面反应的热导率增强型复合燃料芯块的制备方法，以解决上述问题。

发明内容

基于此，本发明的目的是要解决由于二氧化铀与碳化物在高温下会发生界面反应导致碳化物增强二氧化铀热导率的效果降低了，提供了一种二氧化铀-碳化物复合燃料芯块，所述二氧化铀-碳化物复合燃料芯块中的二氧化铀表面包覆一层由粒径为20～800nm的金属钼粉经低温预烧结形成的抑制界面反应层金属钼。

进一步地，本发明的另一目是提供一种二氧化铀-碳化物复合燃料芯块的制备方法，具体包括以下步骤：

步骤S1：首先将二氧化铀原料进行预压或预烧结，然后再依次经过研磨破碎、筛分、物理微球化制得粒径为100～1000μm二氧化铀微球；

步骤S2：将步骤S1获得的二氧化铀微球与金属钼粉按体积比为(80～95):(20～5)进行混合，通过物理作用让金属钼粉包覆在二氧化铀微球表面，然后将表面包覆金属钼粉的二氧化铀微球进行低温预烧结，得到表面包覆抑制界面反应层金属钼的二氧化铀微球；

步骤S3：将步骤S2获得的表面包覆抑制界面反应层金属钼的二氧化铀微球与粒径为0.1～20μm的碳化物颗粒按体积比为(75～98)：(25～2)在惰性气体保护下混合均匀，得到混合料；

步骤S4：将步骤S3获得的混合料采用放电等离子体烧结、热压烧结、无压气氛烧结中的任意一种方式进行烧结，得到二氧化铀-碳化物复合燃料芯块。

优选地，所述步骤S1中的二氧化铀原料进行预压时，所述预压为轴向模压，其压力为100～600MPa、保压时间为0.5～30min。

优选地，所述步骤S1中的二氧化铀原料进行预烧结时，所述预烧结为无压气氛烧结或放电等离子体烧结，其中，所述无压气氛烧结的温度为600～1500℃、保温时间为0.5～12h、气氛为氩气，所述放电等离子体烧结的温度为200～1100℃、保温时间为0.2～30min、气氛为氩气或真空。